介孔负载(TiO2-X)mp./C超临界辅助液晶软模板合成和协同光催化性能

采用液晶软模板技术和超临界流体沉淀法制备具有介孔负载结构(TiO2-X)mp./C复合纳米材料（X:过渡金属;mp.:介孔;C:活性炭）。利用该类材料具有的纳米微孔特性、极大的比表面积，结合掺杂TiO2异质界面效应、协同催化效应，提高光催化反应活性、光量子产率和可见光利用率；利用介孔负载结构特性，提高可分离、回收和重复使用性能，阐述协同机制和优化构效关系。本课题重点研究材料制备的工艺过程与材料结构、性能的关系；研究该介孔负载复合纳米体系的微观结构、化学组成、异质界面、能带结构与光催化性能的关系，寻找具有高活性和良好使用性能的介孔负载复合纳米光催化材料。本课题的研究将为探索多孔材料负载介孔掺杂TiO2类光催化材料的制备及在多相光催化领域的实际应用提供理论依据和奠定实验基础。本项目采用的技术路线新颖，制备的材料性质独特，其光催化性能研究也将是一个有前景的领域。

TiO2光催化材料在光降解大气和水中污染物等方面有着广泛的应用前景。但TiO2 存在对太阳光的利用率不高，在水溶液中容易团聚、不易沉降，催化剂难以分离回收，催化剂活性成分损失大，不利于催化剂的再生和再利用。为此，通过过渡金属掺杂或半导体氧化物复合可以提高TiO2光催化活性和可见光利用率，其次，负载结构的掺杂氧化钛光催化剂的制备和光催化性能研究受到了人们的高度重视，成为光催化领域的重要前沿课题。但迄今为止，大量的工作还主要集中在多孔材料负载无孔氧化钛制备方面。我们知道，无孔TiO2沉积在孔隙里，使载体比表面积下降，消弱了采用负载化提高比表面积来增强催化活性的效应，影响和制约了其工业化生产和实际应用。但值得关注的是，迄今还没有制备介孔负载，即，多孔材料（炭）负载介孔TiO2-X（mesoporous TiO2-coated on carbon with adulteration; (TiO2-X)mp./C）复合纳米光催化材料的有效方法。为此，本课题利用液晶软模板技术具有双亲性质(含有亲水和疏水基团) 的表面活性剂有机分子与可聚合无机源在一定的合成环境下自组织生成具有纳米尺寸的有机-无机液晶相(介观结构)，再利用高温热处理脱除软模板合成介孔材料。该方法以液晶为“软模板”，通过溶胶化处理，合成“液晶-无机物前驱体”溶胶。再以此为“沉淀剂”，通过超临界流体沉淀和热处理过程，实现介孔TiO2负载于多孔炭载体中，而TiO2介孔结构又弥补了载体比表面积的减低。本课题主要研究通过超临界辅助液晶模板法制备(TiO2-X)mp./C及其催化活性、可见光利用率和光催化协同机制以及重复使用性能。本课题发明了超临界技术和液晶模板法相结合制备(TiO2-X)mp./C复合材料的方法，合成的介孔负载TiO2/CF具有规整的介孔结构，高的比表面积（纯介孔TiO2为125m2/g）。提出了介孔负载复合材料概念，介孔负载与金属离子协同增效机制、协同催化评价机制和孔－孔协同增效机制，本课题的研究结论为探索多孔材料负载介孔掺杂TiO2类光催化材料的制备及在多相光催化领域的实际应用提供理论依据和奠定实验基础。