基于观测和模拟的中国BVOCs排放对O3和SOA生成的影响研究

Volatile organic compounds (VOCs) play an important role in the formation of O3 and secondary organic aerosol (SOA). China’s biogenic VOCs (BVOCs) emissions are high and increasing, which will influence the spatio-temporal variation of O3 and SOA in China. To make clear BVOCs emissions and their impacts on O3 and SOA is the key issue for the control of complex air pollution. However, China's BVOC emissions are usually underestimated, and we lack knowledge about biogenic emissions and their impacts. Thus, in this study, we will perform field measurements of BVOCs emissions in China and develop the local BVOCs emission rates. Based on the improved accurate BVOCs emission inventory at a high spatio-temporal resolution, we will simulate the O3 and SOA in China using WRF-Chem, coupled with the Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature (MEGANv2.1) to estimate the BVOCs emissions on line. The contribution of BVOCs to the formation of O3 and SOA will be quantified. We will also discuss the influences of BVOCs emission variations on the O3 and SOA during 1981-2018, which are caused by change of vegetation volume and production or meteorology. This study can be significant to make clear the formation mechanism of haze and photochemical pollution in cities and regions.

挥发性有机物（VOCs）对大气O3和SOA的生成起重要作用，中国BVOCs排放量大且逐年增高，将极大地影响O3和SOA的时空分布，准确估算BVOCs排放及其对二者的影响是研究大气复合污染应对机制的基础和关键。但目前中国BVOCs排放清单存在低估，对天然源排放及其影响认识不足。为此，本项目拟针对中国BVOCs排放对O3和SOA生成的影响这一科学问题，在典型地区开展植被VOCs排放的现场测量，建立本土化BVOCs排放速率数据库，完善并建立中国高时空分辨率BVOCs排放清单；在此基础上，通过WRF-Chem和MEGAN的在线耦合，对中国O3和SOA进行数值模拟，定量分析BVOCs排放对O3和SOA生成的贡献，探讨1981-2018年间由于植被蓄积量和产量、气象改变引起的BVOCs排放变化对O3和SOA时空分布的影响。本研究对城市和区域大气灰霾和光化学烟雾污染的形成机制研究具有重要科学意义。

近年来，以高浓度细颗粒物（PM2.5）为特征的大气灰霾污染和高浓度臭氧（O3）为特征的光化学烟雾污染成为我国城市和区域面临的主要环境问题。挥发性有机物（VOCs）对大气O3和二次有机气溶胶（SOA）的生成起重要作用，我国BVOCs排放量大且逐年增高，极大地影响O3和SOA的时空分布，准确估算BVOCs排放及其对二者的影响是研究大气复合污染应对机制的基础和关键。但目前我国BVOCs排放清单存在低估，对天然源排放及其对大气二次污染的影响认识不足。本项目通过开展我国本土植物BVOCs排放现场观测，构建较为准确的我国本土BVOCs排放速率数据库，结合详细权威的植被数据，建立了1981–2018年我国高时空分辨率BVOCs动态排放源清单；基于建立的我国高质量、高时空分辨率BVOCs排放清单，应用WRF-Chem在线耦合MEGAN排放模式，通过设计情景试验和控制变量法，研究了我国BVOCs排放对O3和SOA生成的贡献及其时空分布。研究表明，2018年我国BVOCs总排放量为58.89 Tg，其中异戊二烯、单萜烯、倍半萜烯、其他VOCs分别占63.60%、11.35%、2.18%、22.87%，BVOCs排放通量高值区分布在大小兴安岭、长白山、秦岭、东南部、西南林区以及海南省，且具有明显的季节变化和日变化；1981–2018年我国BVOCs排放增长了55.38%，与森林蓄积量和农作物产量的增长有直接关系；通过不确定分析，得出我国已有天然源排放清单可能存在21.5 Tg BVOCs排放的低估。BVOCs排放导致我国大部分区域O3浓度增加，贡献为-4.34–77.17 ppb，全国平均贡献率为16.75%，异戊二烯贡献最高，东北和南方地区贡献较高；对SOA生成的平均贡献为73.15%，单萜烯贡献最高，西南林区、南方地区贡献较高。异戊二烯、单萜烯、倍半萜烯排放的贡献之和大于总萜烯排放的贡献，进一步证明BVOCs与二者生成的非线性关系。1981–2018年，由植被叶生物量变化引起的BVOCs排放年际变化造成夏季O3、SOA浓度平均每年分别增长0.16 ppb、0.0079 μg m-3，东北和南方地区增长幅度最大。本项目可为我国大气复合污染形成机制及防治研究提供重要的基础数据和理论依据。本项目共发表国内外学术论文7篇（均为第一标注），其中SCI收录论文4篇、CSCD期刊论文3篇。