CO2捕集用通体纳米多孔纤维的可控制备及其吸附机理研究

Currently, efficient CO2 capture and storage is one of the most effective approaches to solve the greenhouse effect, however, the existing particle-based CO2 capture materials suffered from easy pulverization, hard collaborative improvement between adsorption capacity and selectivity, which limits its practical application in the field of carbon capture. Herein, we will develop novel highly nanoporous fiber-based CO2 capture materials via electrospinning, revealing specific adsorption mechanism of the nanoporous fibers, thus improving the carbon capture performances of the adsorption materials. In this work, we will examine the influences of solution characteristics and process parameters on the formation and regulation of fibrous microstructures, revealing the mechanisms for formation and regulation of highly nanoporous fibers. Optimizing fiber porous structures and surface/interface modification methods, illustrating the collaborative relationship among porous structure, modified materials properties, and CO2 capture performances. Investigating and simulating CO2 adsorption/diffusion process in the fibrous multilevel porous channels, clarifying gas thermal-mass transfer mechanism in the porous channels, thus revealing the CO2 adsorption mechanism of the nanoporous fibers, achieving the target of adsorption capacity over 5mmol/g and CO2/N2 selectivity over 20 at room temperature and atmospheric pressure, to fulfill the practical application in the field of carbon capture.

CO2的高效捕集与封存是当前解决温室效应的最有效途径之一，但现有基于颗粒状结构的吸附捕集材料普遍存在易粉化、吸附量与选择性难以协同提高等问题，限制了其在碳捕集领域的实际应用。本项目拟通过静电纺丝技术开发具有通体纳米多孔结构的新型纤维状CO2捕集材料，揭示其特异化吸附机理，从而大幅提升吸附材料的碳捕集性能。研究将考察原液特性、加工参数在纤维微观结构调控机制中的本构关联，揭示纤维通体纳米多孔结构的成型及结构调控规律；优化纤维孔结构及其表/界面修饰方法，阐明纤维孔结构及其修饰材料特性与碳捕集性能间的协同关系；考察并模拟CO2在纤维多级孔道中的吸附扩散过程，明晰纤维孔道结构中气体的特异化热质传递机制，进而揭示通体纳米多孔纤维的CO2吸附机理，实现纤维碳捕集材料室温常压下CO2吸附量大于5mmol/g、CO2/N2分离系数大于20的目标，以满足其在碳捕集领域的应用需求。

CO2的高效捕集与封存是当前解决温室效应的最有效途径之一，但现有基于颗粒状结构的吸附捕集材料普遍存在易粉化、吸附量与选择性难以协同提高等问题，限制了其在碳捕集领域的实际应用。本项目通过静电纺丝技术开发了具有通体纳米多孔结构的新型纤维状CO2捕集材料，通过调控静电纺丝溶液和加工参数改变纤维的微观形貌形成多级孔道结构，并对静电纺纳米纤维膜进行后处理修饰改性及功能化掺杂进一步提高其CO2吸附性能；考察并模拟CO2在纤维多级孔道中的吸附扩散过程，明晰纤维孔道结构中气体的特异化热质传递机制，进而揭示了通体纳米多孔纤维的CO2吸附机理，以满足其在碳捕集领域的应用需求。主要研究进展如下：（1）成功构筑了聚乙烯亚胺接枝的类苦瓜表皮状通体多孔纳米纤维膜，比表面积达50.53m2/g，在模拟烟道气温度（40℃）下，CO2吸附量达1.23mmol/g；（2）制备了具有超高金属有机框架负载量的柔性通体多孔纳米纤维膜，比表面积高达912m2/g，CO2吸附量达3.9mmol/g，长期循环使用性能稳定，连续吸脱附100次后仍具有优异的CO2吸附性能；（3）制备了胺基功能化碳纳米管掺杂的柔性多孔碳纳米纤维，高比表面积（427m2/g）和多级孔道结构有效促进了CO2的吸附和扩散，CO2吸附性能高达6.3mmol/g，并具有优异的CO2/N2分离性能，分离系数高达78。通过本项目的开展实现了通体多孔纤维基碳捕集材料室温常压下CO2吸附量大于5mmol/g、CO2/N2分离系数大于20的目标，可以很好地应用于燃烧后CO2的高效捕集，具有良好的使用价值和应用前景，将有望在密闭空间（如潜艇、航天飞机及宇宙飞船居住舱）低浓度CO2去除、温室气体减排、沼气脱碳等方面得到应用。