表面吸附铀原子及其人工纳米结构的近藤效应研究

Scanning tunneling microscopy (STM) study of the Kondo effect of the magnetic atoms adsorbed on surfaces is an active and important research topic in condensed matter physics and surface physics. Until now, the past works were mostly concentrated on the study of magnetic atoms with magnetic moment originated from unpaired spin of 3d electrons, but there were few researches about the adsorbed magnetic atoms with magnetic moment originated from unpaired spin of f electrons especially 5f electrons, and it was very lacking of knowledge and understanding about the spin states and Kondo effect of actinide atoms adsorbed on surfaces. This project we applied plans to prepare samples with individual U atoms adsorbed on different simple noble metal surfaces, such as Cu, Ag and Au. By the using of ultra-high-vacuum and low-temperature STM, taking advantage of the ultra-high spatial and energy resolution, and powerful scanning tunneling spectroscopy (STS) analysis of STM, and combining with the first-principles calculations and simulations, we are going to research the appearance and mechanisms of the Kondo effect of individual uranium adatoms, and research the Kondo effect of individual U adatoms affected by different adsorption sites, the number of nearest neighbor atoms, modulation of the surface state, and so on. By the using of STM atom manipulation, we also plan to construct artificial nanostructures, then study the magnetic interaction between U adatoms and understand the two-impurity Kondo problem arising from 5f local magnetic moment.

表面吸附磁性原子近藤效应的扫描隧道显微学研究是活跃在凝聚态物理和表面物理中一个重要研究课题，但是目前的研究工作大多局限在磁性原子为3d过渡元素原子，而对表面吸附磁性原子为具有f局域磁矩尤其是5f局域磁矩原子的研究很少，缺乏对其自旋态和近藤效应的认识与理解。本申请项目拟通过在超高真空中制备分散吸附在不同一价贵金属表面的具有5f局域磁矩的单个铀原子，利用超高真空低温扫描隧道显微镜的超高空间和能量分辨、强大的谱学分析，并结合第一性原理的理论计算和模拟，研究表面吸附单个铀原子近藤效应的表象与机制，探索不同的吸附位、最近邻原子数改变、衬底表面态调制等因素对铀原子近藤效应的影响；利用原子操纵技术构造不同的人工纳米结构，研究表面吸附铀原子间的磁相互作用，并理解由5f局域磁矩构成的两杂质近藤问题。

由于f电子具有相比于d电子更加局域的特征，当近藤系统中的磁性杂质是镧系元素和锕系元素时，磁性杂质的浓度不必要求像由d电子构成的稀磁合金那么低。在低温下，近藤单态甚至可以存在于具有一定晶格的金属间化合物中，从而形成一类可由近藤点阵描述的强关联电子体系——重费米子体系，其中普遍存在近藤效应与RKKY相互作用之间的竞争。Alexander Cyril Hewson有一篇著名的综述文章“The Kondo problem to heavy fermions”，阐述了近藤效应和重费米子之间的密切关系。其中的重费米子材料从被发现至今一直被广泛的关注和研究，但是对构成重费米子材料中最重要元素镧系和锕系原子的近藤效应研究却鲜有报道，也缺少近藤单态是如何相互作用之后过渡到近藤晶格的理解。. 铀元素具有很高的化学活性，这是相关研究者的普遍认识。在研究中，为了防止铀材料被氧化，往往需要提高仪器的真空度或者使其表面改性后钝化。但是在课题申请之初我们并未料想到铀的化学活性会高到如此地步，研究中发现，当铀原子蒸发至保持在低温的一价贵金属衬底表面时，铀马上与衬底发生反应。反应不止是形成化学键那么简单，过程非常“暴力”：衬底原子被铀原子从衬底晶格中将抓出，并与铀原子一起形成团簇，在衬底表面形成孔洞和团簇共生的吸附形态。查阅文献后，暂时没有发现在如此低温下仍然能与衬底剧烈反应的其他金属元素。. 由于U原子的f电子非常局域，很多研究者认为将铀原子吸附到表面之后，由于f电子非常局域而被自己的外层价电子屏蔽而无法与衬底的传导电子相互作用，因此不会表现出近藤效应。但是，在我们的实验中，5f电子不仅表现出了近藤效应，而且其空间局域性相比3d电子的近藤效应强得多。可见，铀原子的局域5f电子并没有完全被自己的外层电子所屏蔽，5f电子还是存在与传导电子作用的通道而形成近藤效应。除此以外，U原子外层不太局域的d轨道还与衬底上的C或者N原子的p轨道杂化之后形成了与衬底晶格对称性一致的原子轨道。查阅文献后，我们认为这是首次在锕系元素原子上探测到近藤效应，并且观察到如此清晰的原子轨道。