高活性与乙醇选择性CuAg/Ti3C2催化剂的可控电沉积制备及其CO2RR机理研究

Electrocatalytic carbon dioxide reduction reaction (CO2RR) to high value-added ethanol shows great research value and practical prospect, however, the development of CO2RR to ethanol is seriously restricted by the problems of low catalytic activity and ethanol selectivity. To solve those problems, two-dimensional Ti3C2 with good capability of CO2 capture and fast mass transfer will be used as catalyst carrier to prepare CuAg/Ti3C2 catalyst by controllable electrodeposition for the study of CO2RR to ethanol in this project..Theoretical calculations will be used to simulate the reaction pathway of CO2RR to ethanol on CuAg/Ti3C2 catalyst, the influence of structure and composition on catalytic activity and ethanol selectivity will be predicted. CuAg nanoparticles will be prepared by controllable electrodeposition on the Ti3C2 carrier with high specific surface area and the co-deposition mechanism of CuAg will be explored. The influence of the structure and composition of CuAg/Ti3C2 catalyst on the catalytic activity of CO2RR and ethanol selectivity will be studied by experiments. The synergistic catalytic mechanism of CO2RR between Cu, Ag, and Ti3C2 will be further elucidated, and then the mechanism of CO2RR to ethanol on CuAg/Ti3C2 catalyst will be proposed. Finally, CuAg/Ti3C2 catalyst with high catalytic activity and ethanol selectivity will be obtained. The study in this project is of great significance for the design and preparation of high performance catalysts as well as promoting the research of CO2RR.

电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）制高附加值乙醇具有重要研究价值与应用前景，但催化剂活性与乙醇选择性不高的问题严重制约其发展。针对这一问题，本项目提出利用CO2捕集能力强、传质速度快的二维Ti3C2为载体，电沉积法可控制备CuAg/Ti3C2催化剂用于CO2RR制乙醇的研究。.通过理论计算模拟CuAg/Ti3C2催化CO2RR制乙醇的反应路径，预测结构与组成对其催化活性与乙醇选择性的影响；在高比表面积的Ti3C2载体上，可控电沉积制备CuAg纳米颗粒，并提出CuAg共沉积机理；探讨CuAg/Ti3C2催化剂结构及组成与其催化CO2RR活性及乙醇选择性之间的关系，弄清Cu、Ag、Ti3C2三者之间的协同催化机制，提出CuAg/Ti3C2催化CO2RR的机理；最终得到高催化活性与乙醇选择性的CuAg/Ti3C2催化剂。本项目研究对高性能催化剂设计制备、推动CO2RR研究具有重要意义。

电催化二氧化碳还原（CO2RR）制高附加值乙醇具有重要研究价值与应用前景，但催化剂活性与乙醇选择性不高的问题严重制约其发展。针对这一问题，本项目开展了以理论计算预测催化剂结构与组成对其催化CO2RR活性与选择性的影响，指导催化剂可控制备用于CO2RR。. 在项目执行过程中，围绕电催化CO2RR制备高附加值乙醇开展相关研究，通过理论计算，进行了Cu基合金催化剂的理论设计，设计不同结构或组成的CuAg、CuAu催化剂，预测其CO2RR性能与产物选择性，选定适用于CO2RR的Cu基合金催化剂的组成与结构。. 鉴于Ti3C2 MXene在催化剂载体中的重要作用，开发了以NaCl为辅助熔盐的MXene前驱体（MAX相Ti3AlC2）降温制备，将Ti3C2 MXene前驱体的合成温度降低200℃，在降温合成的基础上，构筑Ti3C2 MXene担载金属中心催化剂，并测试其催化性能。. 在理论计算的基础上，开展了Ti3C2 MXene担载CuAg等金属活性中心的制备及催化性能研究，测试催化剂的活性、产物选择性与稳定性，分析催化剂金属中心与Ti3C2 MXene在催化反应中的协同作用机制，结合理论计算构建催化反应路径，明确催化机理。同时，对研究方向进行了一定程度的延伸，研究了所得Ti3C2 MXene复合材料催化剂在电催化氮还原反应（NRR）中的性能，取得了良好效果，拓展了Ti3C2 MXene基催化剂的应用领域。.在本项目支持下已发表SCI论文35篇，申请发明专利4项（授权1项）。