含时密度泛函理论的时域快速算法研究

This project focuses on the efficient numerical methods for Real-Time Time-Dependent Density Functional Theory(RT-TDDFT)...Time-Dependent Density Functional Theory (TDDFT) is one of the most important models in quantum mechanics. It is used to depict the variation of the electronic structure system with the time evolution, and has been widely applied in the study of nonlinear optics, nano material analysis, molecular dynamics, etc. Numerical methods play a vital role in the study of TDDFT. In the existing numerical methods in TDDFT, RT-TDDFT numerical methods have becoming more and more popular since they can be used to simulate the response of the electronic structure system under arbitrary external perturbation, including short laser pulse. The advantage has motivating a number of research on efficient numerical methods for RT-TDDFT...Based on the applicant's previous work, the project aims at developing an efficient general numerical framework of using adaptive finite element methods for RT-TDDFT, and developing the related numerical software. The project will solve the following key problems: a posteriori error estimation of the finite element methods for RT-TDDFT; an efficient discretization for time ordered exponential operator of TDDFT; acceleration techniques for the numerical methods; efficient parallel numerical methods based on OpenMP.

本项目围绕含时密度泛函理论时域上的快速数值方法开展研究。..含时密度泛函理论是量子力学领域内一类重要的方法，被用来研究物理系统的量子态随时间的演化， 在非线性光学，纳米材料分析，分子动力学等领域正在发挥着重要作用。数值计算方法在含时密度泛函理论研究中的地位不可替代。其中，时域上的数值方法有着独特优势，可以模拟包括超短激光脉冲在内的任意外场对电子结构的扰动。这激发了近年对含时密度泛函理论的时域快速数值方法的研究。..在已有工作基础上，本项目目标是对含时密度泛函理论发展一套时间域上的，精确高效的基于网格自适应有限单元法的数值计算框架，并自主开发数值计算软件。本项目将重点解决如下内容：含时密度泛函理论有限元法的精确后验误差估计；时序指数算子的高效离散格式；若干加速数值方法；基于共享内存模型OpenMP的高效并行算法。

项目的背景：含时密度泛函理论为一类薛定谔方程的高质量近似模型，能有效解决由薛定谔方程的高维度带来的难以分析及巨量计算的困难，是精确刻画多粒子系统随时间演化的有力工具，被广泛应用在量子光学、分子动力学等研究领域。其中，如何实现含时密度泛函理论的高效率数值模拟，是该研究领域内的一个热点问题。..主要研究内容：.1. 基于有限元方法的含时科恩-沈方程的高效空间离散，及基于后验误差估计的网格自适应方法；.2. 关于时序指数算子的高效离散；.3. 若干数值方法及加速方法的研究；.4. 基于AFEABIC的算法实现，及基于OpenMP的并行程序的研究。..重要结果：.1. 发展了一套时空自适应有限元方法，实现了含时密度泛函理论的高效率自适应数值求解，并成功用于高阶谐波生成等非线性光学现象的模拟；.2. 针对电子结构基态计算这一核心、难点问题，提出并深入研究了多层修正、网格粗化等方法，实现了电子结构基态的高效率求解；.3. 基于自适应有限元方法框架，实现了电子结构中原子核受力的精确计算，为后续分子动力学的研究提供了坚实的基础；.4. 极大完善了数值软件包 AFEABIC, 并结合有限元方法的特点，设计并优化了基于OpenMP的并行计算模块，为后续研究提供了高质量的模拟平台。..科学意义：在众多薛定谔方程的近似模型中，密度泛函理论能够高质量地平衡对计算复杂度与精确的需求，因此在量子计算化学等领域获得了极大成功。在相关数值方法研究中，效率问题一直是研究热点。特别地，在高阶谐波生成等非线性光学现象的研究中，强外场扰动下的内层电子与原子核的相互作用已不可忽略，由此带来的方程的奇异性使得高效率算法开发极具挑战。..本项目围绕网格自适应方法展开研究，获得了一套高效的自适应有限元方法，并在AFEABIC软件包中高质量实现，为后续的相关研究打下了坚实基础。