离子-分子碰撞过程的含时密度泛函理论研究

The ion-molecule collision is a multi-center question, which involves complicated electron correlation and multichannel coupling effects. It is the hot topics and difficult problem of conventional atom and molecule physics. It is very significant in basic scientific study. How to effectively deal with ion-molecule collision theoretically is a big challenge for theoretical model and calculation method. In this project, we will develop ion-molecule collision theoretical model based on the time-dependent density-functional theory. The electron dynamics is described by the time-dependent density-functional theory and the ion’s movement is described by molecular dynamics. The electron-ion degrees of freedom are coupled by Ehrenfest’s method self-consistently. Combined with high performance parallel computing technology, the generally concerned collision processes of proton and water, proton and carbon monoxide, proton and DNA nucleobases are studied. The reaction channels of charge transfer, electron loss, ionization, transfer ionization are studied in the energy range of 1-1000 keV. The reaction probability and cross sections dependent on target molecule orientation, incident energy, impact parameters are explored to reveal the microscopic dynamics mechanism of each reaction channel. In addition, this project will provide high-precision cross section data for the simulations of fields of astrophysics and proton therapy.

离子-分子碰撞是多中心问题，涉及复杂的电子关联和多通道耦合效应，是传统原子与分子物理的热点、难点问题，具有重要的基础科学研究意义，如何从理论上进行有效处理，对理论模型和计算方法都提出了巨大挑战。本项目拟发展基于含时密度泛函理论的离子-分子碰撞理论模型，电子动力学采用含时密度泛函理论描述，离子运动采用分子动力学描述，电子-离子自由度采用艾伦费斯特方法自洽耦合。结合高性能并行计算技术，以普遍关注的质子与水分子碰撞、质子与一氧化碳分子碰撞、质子与DNA碱基小分子碰撞为研究对象，研究1-1000 keV能量范围内的碰撞电荷转移、电子损失、电离、转移离化反应通道，探索反应几率和反应截面随分子靶取向、入射能量、碰撞参数的变化规律，揭示各反应通道的微观动力学机制。此外，该项目研究还可为相关天体物理和质子治癌领域的模拟研究提供高精度的截面数据。

重粒子碰撞是指重粒子之间通过碰撞发生的各种反应过程，包括电荷转移、电子损失、电离等反应通道。重粒子碰撞是涉及复杂电子关联效应、多通道耦合效应的多体反应动力学过程，具有重要的基础科学研究意义。特别是对于离子与分子碰撞过程，随着体系中的原子、电子数的增加，碰撞体系的结构和反应动力学过程都变得十分复杂。离子与分子碰撞过程广泛存在于天体物理、生物医疗、实验室等离子体环境中，其中涉及的多体动力学过程有重要研究价值，近年来成为原子与分子物理领域的研究热点问题。本项目基于含时密度泛函理论发展了一套离子-分子碰撞理论模型。在该模型中，电子动力学采用含时密度泛函理论描述，离子动力学采用分子动力学描述，原子实与电子之间的相互作用采用赝势描述，电子对原子实的量子反馈效应采用艾伦菲斯特方法描述，单粒子轨道波函数采用实空间网格均匀展开，碰撞反应过程中的离化电子通过模拟盒子边界处的可调吸收势进行处理，碰撞末态的入射离子与靶分子的重新排布问题采用坐标空间平移技术处理。通过持续优化和设计该模型中的数值参数、条件、方案和空间构象，该理论模型具有较高的普适性，胜任于模拟计算多中心碰撞体系。 本项目采用上述模型研究了质子与水分子碰撞、质子与氮分子碰撞、质子与一氧化碳分子碰撞的过程。研究了1-1000keV能量范围内的电荷转移、电子损失、电离等反应通道的几率和截面。分析了入射能量、碰撞参数对上述各反应通道几率和截面的影响机制，探索了分子靶取向对碰撞反应动力学过程的影响机制。该项目的计算结果还可为相关天体物理和质子治癌领域的模拟研究提供高精度的截面数据。