无外加电场生物电化学工艺降解水中四环素类抗生素的研究

Pharmaceuticals and personal care products PPCPs are a new class of persistent organic pollutants，which caused widespread concern at home and abroad in recent years. Without external electric field, biofilm - electrode process could bring into play microbial degradation, adsorption and electrochemical degradation simultaneously to fulfill degradation of the new type pollutants efficiently and economically. Typical PPCPs-tetracycline antibiotics are selected as target pollutant and will be treated by coupled process of microbial fuel cell and biofilm - electrode based on the A/O process. The influence of different preparation conditions on the performance of biological electrodes in microbial fuel cells will be investigated to get the excellent biological anode and cathode electrodes, combining with analysis of the nature of electrodes, and then to achieve electricity stably and efficiently and high removal efficiency of tetracycline antibiotics synchronously. Biofilm-electrode reactor will be constructed to evaluate the influence of different processing conditions on the removal efficiency of tetracycline antibiotics, to reveal the regulation principles for microbial flora. And the removal efficiency of tetracycline antibiotics will be heightened and the generation of toxic intermediates will be controlled. The target pollutants and intermediates will be analyzed to reveal the kinetics and mechanism of the degradation process of tetracycline antibiotics in the coupling processes of microbial fuel cell and biofilm - electrode. The research will provide the theoretical basis for the degradation of PPCPs efficiently and economically.

药品和个人护理用品是一类新型持久性有机污染物，近年来引起国内外的广泛关注。无外加电场的生物膜-电极工艺可综合发挥微生物降解、吸附和电化学降解作用，实现对该类污染物的高效经济降解。本项目以典型PPCPs-四环素类抗生素为目标污染物，采用基于A/O工艺的微生物燃料电池及生物膜-电极耦合工艺对其进行降解。考察不同制备条件对微生物燃料电池生物阴阳极性能的影响，结合电极性能的分析表征,获得性能优良的生物阴阳极，进而同步实现微生物燃料电池高效稳定产电及高的抗生素去除效率。构建无外加电场的生物膜-电极反应器，考察不同工艺条件对该抗生素去除效率的影响，揭示微生物菌群的调控原理，强化对抗生素的处理效果，控制有毒中间产物的产生。对目标污染物及中间产物进行分析表征，揭示四环素类抗生素在微生物燃料电池及生物膜-电极耦合工艺中的降解过程的反应动力学与机理。研究结果可为PPCPs物质的高效经济降解提供理论依据。

药品和个人护理用品PPCPs是一类新兴持久性有机污染物，对环境及人类健康存在潜在威胁，但目前还没有对其进行经济高效处理的技术方法。项目以头孢类及四环素类抗生素为目标污染物，构建新型生物电化学工艺系统，综合吸附、电化学降解和生物降解三种机理对其进行降解，以揭示典型抗生素在新型生物电化学工艺系统中的降解机制。确定了水样中四环素及头孢类抗生素的同时分析测定方法。制备了性能优良的吸附材料，米诺环素及头孢他啶在所制备吸附材料上的最大吸附量分别可达183.9 mg•g-1(293 K)、200.0 mg•g-1(298 K)，该吸附反应为自发的、放热的过程，主要受颗粒内扩散和液膜扩散两个过程控制。通过电沉积、浸渍等方法制备了多种性能优良的金属氧化物修饰电极，采用所制备的电极电催化降解水中低浓度头孢他啶，在优化条件下反应1 h可实现头孢他啶的完全去除，阐明了头孢类抗生素在所制备多种电极上的降解途径。构建了单室无膜空气阴极微生物燃料电池MFC，采用活性炭和碳纳米管取代金属铂作催化剂及电极表面孔隙的修饰改良实现了空气阴极性能优化，同步实现了对水中抗生素及有机污染物、氨氮等高效去除，MFC最大功率密度可达1011 mW/m2，同时揭示了典型抗生素在MFC中的降解途径及系统中微生物群落的变化规律。采用外加电场强化生物工艺系统处理含低浓度抗生素的模拟污水，与常规生物系统相比，该系统对难降解抗生素的去除可以提高60%以上，系统中微生物丰度和多样性有所减少，但可有效控制抗生素抗性基因，进而确定了外加电场强化生物工艺系统中微生物群落的变化规律及典型抗生素的降解机制。基于城市污水处理厂现有工艺，采用MFC提供电场构建了新型生物电化学工艺系统，实现了典型抗生素及抗性基因的高效稳定去除与控制，阐明了微生物群落结构的变化规律及典型抗生素在系统中的降解机制。研究结果可为水及废水中低浓度抗生素及抗性基因的高效经济去除与控制提供理论依据与技术参考。