柔性有机薄膜晶体管非易失性存储器：碳基纳米悬浮栅的存储机理及应用

This proposal focuses on the study of organic thin-film transistor nonvolatile memories utilizing carbon-based nano-floating-gate toward future flexible, wearable and portable electronic products. The carbon-based nano-floating-gate possesses the advantages of simple processing, low cost, high stability, etc. However, the charge storage mechanism of the carbon-based nano-floating-gate remains unclear. The carbon-based nano-floating-gate will be tailored for device comparison to clarify its charge storage mechanism. The hole and electron trapping in the pai-conjugated domains and/or at the functional groups of the carbon-based nano-floating-gate will be probed and identified. According to device physics, the high-k control dielectric and low-k tunneling dielectric will be employed and optimized to realize low-power operation of the organic thin-film transistor nonvolatile memories. The device behaviors upon bending the flexible substrate will be characterized, which can offer useful information about how to improve the flexible compatibility of the organic thin-film transistor nonvolatile memories. On one hand, from fundamental point of view, the proposed investigation may elucidate the physical picture for charge trapping, charge storage and charge leakage in the devices. The theoretical understanding is in favor of the development of flexible memory products. On the other hand, from application point of view, high-performance organic thin-film transistor nonvolatile memories utilizing carbon-based nano-floating-gate have great potential in numerous applications such as smart card, image memory and electronic warehouse.

本项目面向柔性化、可穿戴、易携带的未来电子产品应用，聚焦于碳基纳米浮栅型有机薄膜晶体管非易失性存储器研究。碳基纳米悬浮栅具有工艺简单、成本低廉、稳定性好等优点，但其电荷存储机理尚不明晰。通过对碳基纳米悬浮栅进行调控或修饰，开展器件存储机理研究，明确电荷是存储在碳基纳米材料的共轭畴内还是在特定官能团上。根据理论分析采用高介电常数栅极介质层和低介电常数隧穿介质层，开展器件结构优化研究，实现此类存储器的低电压工作。在柔性衬底弯曲状态下研究器件存储行为，探明此类存储器在实际应用中可能出现的问题并加以解决，从而提高其柔性化兼容性。从基础角度来看，本项目将给出有机晶体管存储器中电荷捕获、电荷存储与电荷逃逸等关键物理过程的物理图像，为设计开发柔性存储产品提供思路和理论依据。从应用角度来看，低成本、高性能的柔性碳基纳米浮栅型有机晶体管存储器在智能卡、图像记忆、数字化仓储等多个领域都具有潜在的应用前景。

本项目的研究工作按照研究计划顺利实施，并达成了研究目标。在本项目资助下，已在Advanced Functional Materials、Applied Physics Letters、IEEE Electron Device Letters等国内外学术期刊上发表了论文22篇。在本项目资助下，共培养了2名博士和8名硕士。本项目聚焦于新型有机薄膜晶体管存储器的存储机理研究和应用探索研究，开发出多个类别的有机薄膜神经形态电子突触，以及具有光谱选择性的有机光电监测器、探测器等原型器件。在器件机理研究方面，本项目发现聚合物驻极体是非常适用于有机薄膜晶体管存储器的碳基电荷存储层材料，并阐明了其电荷存储机理。有机半导体材料和聚合物驻极体材料的组合使得器件可采用溶液法制备，有利于实现柔性化的有机晶体管存储器。在器件应用探索方面，本项目基于有机薄膜晶体管结构，研究了有机记忆晶体管、有机忆阻器件、有机忆容器件等有机神经形态器件，以及集信号探测和信息存储功能于一体的有机晶体管存储器。有机忆容器件通过多介质层结构来实现，在聚合物驻极体层中注入/抽出电荷可调控有机半导体层在介质层与导电层之间切换，从而获得连续和可逆的电容变化。纵向架构的有机忆阻器件通过离子掺杂聚合物来实现，在聚合物薄膜中由电场驱动的离子再分布会改变薄膜导电性，形成连续和可逆的电阻变化。横向架构的有机忆阻器件通过晶体管结构来实现，由于聚合物驻极体层中的电荷俘获/逃逸是累加式和非易失性的，因此可用于连续可逆地调制器件的沟道电流。在此基础上，引入紫外光作为光控栅极能大幅度调控电荷俘获/逃逸的速率，进而实现忆阻特性强度可调的有机记忆晶体管。本项目利用有机记忆晶体管等在单一器件中成功模拟了不同层级的突触可塑性、频率依赖可塑性等，这为构筑有机神经形态电路提供了新的思路与器件基础。