钙钛矿/石墨烯复合膜光催化剂的制备研究

The preparation of TiO2 films and decomposition of pollutants by using solar photocatalytic is a hot topic in recent years. However, TiO2 can only absorb UV light (λ < 387 nm) because of its wide bandgap of 3.2 eV, easily composited photogenerated electrons and holes that may reduce its practical application. In this project, perovskite/ graphene composite film will be synthesized by sol-gel method, which for photocatalysis degradation of organic dyestuff in the industrial wastewater. The project contains three sections. First, perovskite/graphene composite film on the glass base will be synthesized. In this section, prevent perovskite/graphene composite films from cracking and spalling is the key technology. Second, the influence on performance of composite film photocatalysis with different A and B site element（A=La、Sr, B=Fe、Mn、Co and Ni）will be profound researched. Third, the dynamics and mechanism of composite film photocatalysis degrade dyestuff will be sufficient studied. In this project, proposer presents innovative resolvent for increasing photocatalysis performance of perovskite oxides and supply new technology for research of nano-perovskite material. The smooth implementation of this project will have important scientific meanings for the applied research of perovskite photocatalysis.

制备TiO2膜，利用太阳能光催化分解污染物，是近年的热门课题。由于TiO2较宽的能隙(3.2 ev)使其只能吸收紫外光，且光生空穴-电子易于复合，从而影响了它的实际应用。本项目提出采用溶胶-凝胶法原位合成钙钛矿/石墨烯复合膜，并将其应用于光催化氧化工业印染废水中的有机染料这一研究课题。主要包括：系统研究以玻璃为基底的钙钛矿/石墨烯复合膜的制备，重点研究防止多层钙钛矿/石墨烯复合膜开裂和剥落的关键技术；深入研究不同B位元素（B=Fe、Mn、Co和Ni）和A位掺杂（A=La、Sr）对钙钛矿/石墨烯复合膜的光催化性能的影响，充分开展该复合膜对染料的光催化降解动力学及降解机理的研究。本项目对于提高钙钛矿型氧化物的光催化性能提供了创新性的解决方案，同时也为有关钙钛矿型纳米材料的研究提供了新的技术。该项目的顺利实施将对钙钛矿型光催化剂的应用研究具有重要的科学意义。

目前在光催化材料中，二氧化钛(TiO2)由于具有稳定性好、成本低、无毒、效率高、抗光腐蚀和不产生二次污染等特点被广泛应用。但由于TiO2较宽的能隙(3.2 eV)决定了其只能吸收紫外光谱，对太阳能的利用率不高，且光生空穴-电子易于复合，从而影响了它的实际应用。由于薄膜催化不存在二次污染且便于回收重复利用，本项目提出采用溶胶-凝胶法原位合成钙钛矿/石墨烯复合膜，并将其应用于光催化氧化工业印染废水中的有机染料这一研究课题。主要研究内容为：系统的研究了以玻璃为基底的钙钛矿/石墨烯复合膜的制备技术，深入研究了不同B位元素和A位掺杂对复合膜的光催化性能的影响，充分开展该复合膜对染料的光催化降解动力学及降解机理的研究。结果表明：粒径约为20 nm的LaMnO3较均匀地生长在了石墨烯片上，复合薄膜在玻璃基底上能够均匀铺展，四层薄膜的厚度约为960 nm。当复合石墨烯的质量分数为2％时，LaMnO3/石墨烯复合薄膜的光催化性能最好；当Sr的取代量为0.1或Co的取代量为0.15时，复合薄膜具有最佳的光催化效果，且催化性能与TiO2相比，分别提高了10.3%和16.2%。钙钛矿/石墨烯复合膜对有机染料的降解性能显著优于纯钙钛矿膜。其主要表现以下两点关键优势：a: 使得钙钛矿纳米晶均匀生长在石墨烯的表面，阻止了颗粒的团聚，增大了光催化剂的比表面积，因此促进有机染料的吸附，提高光催化过程的传质效率 b: 由于石墨烯具有良好的导电性，可以将因光照而激发出来的电子导走，降低了钙钛矿半导体材料电子-空穴对的再复合率，从而实现在光催化氧化过程中对太阳能利用率的提高。由于催化剂悬浮于水体中，因此寻找合适的载体和固定化方法，克服悬浮相催化氧化中催化剂易凝聚且难以回收，活性成分损失大等缺点是光催化氧化技术的一个关键。本课题提出制备纳米钙钛矿型氧化物/石墨烯复合薄膜，并将其应用于光催化氧化工业印染废水中的有机染料这一研究课题，从而促进钙钛矿在光催化降解工业印染废水方面的实际应用，具有重要的科学意义。