Pt-NbO2-C"三相边界"构筑、原理及其对氧还原反应的影响机制

质子交换膜燃料电池是一种发展前景很好的清洁发电技术。而目前制约其商业化的关键因素是电池的高成本、低寿命。提高铂阴极催化剂的活性和其在强酸性高电位下的稳定性对解决催化剂及电池成本与寿命至关重要。本项目首先研究Pt/NbO2以及Pt/N-NbO2催化剂的活性和稳定性，探究Pt与NbO2、N之间的作用机制及对催化剂性能的影响。进而构筑不同结构的NbO2@C核壳载体，包括完整碳壳层、不完整碳壳层、介孔碳壳层以及它们的N掺杂碳壳层，以研究Pt的沉积位置不同产生的不同组分间的相互作用及对电催化性能的影响。对比研究各载体及其载Pt催化剂的稳定性、氧还原活性和动力学行为，重点研究Pt在NbO2-C"两相边界"的优先沉积所形成的Pt-NbO2-C "三相边界"结构，辅以量子化学计算揭示"三相边界"结构对催化活性和稳定性的影响机制。本研究将为阴极催化剂的研究提供理论依据，并丰富燃料电池电催化理论。

质子交换膜燃料电池是一种具有良好发展前景的清洁发电技术。而目前制约其商业化的关键因素是电池的高成本、低寿命。提高铂阴极催化剂的活性和其在强酸性高电位下的稳定性对解决催化剂及电池成本与寿命至关重要。在燃料电池的工作环境中，一些金属氧化物具有耐化学腐蚀和电化学腐蚀的能力，使用寿命较长，而得到广泛关注。我们利用KIT-6分子筛模板法制备了具有较大比表面积的开放孔道结构的介孔NbOx，在此基础上制备Pt/NbOx及Pt/NbOx-C催化剂，发现C载体的加入使导电性得到明显的提升，催化活性也得到显著提升。为了提高NbOx的导电性，在NbOx中掺杂Ir，同时搭载石墨烯作为载体，制备Pt/IrNbOx-rGO复合催化剂，发现其催化活性和稳定性都有一定的提高。为了提高催化剂的稳定性，构造了特殊“三相边界”结构Pt/NbO2/graphene催化剂，此结构为三者之间电子转移提供了路径，可以在提高催化剂活性的基础上显著的提高电化学稳定性。随后，通过水热法合成N掺杂的NbO2，并制备Pt/N-NbO2/C复合催化剂，显示了较高的催化活性及良好的稳定性。研究发现，NbOx特别是NbO2对Pt有明显的助催化作用。在此研究基础上，通过球磨法制备纳米级别的NbO2，合成Pt/NbO2/C催化剂，研究发现其对甲醇氧化有明显的催化活性，并且有较好的抗CO能力。在NbOx的研究基础上，我们深入探讨了其他金属氧化物与C、Pt的三相界面构筑方法。利用SnO2促进Pt表面的电化学反应速率，研究其影响机制和加速机理。