钙钛矿薄膜中自发性电荷分离体系的构建及其在光伏转化中的应用

Organolead halide perovskites have attracted extensive attentions for their remarkable applications in photovoltaics. Although the power conversion efficiency (PCE) of perovskite solar cells has been greatly improved during the past few years, further improvement of the efficiency is still a challenge. In a typical perovskite solar cell, the carrier transportation is driven by carrier density. The co-exist of both electrons and holes near the perovskite/electrode interface induces significant charge interfacial recombination, leading to the reduction of the cell conversion efficiency. Therefore, how to suppress the interfacial charge recombination should be one of the effective ways to improve the conversion efficiency. This project designs unique ion-doped schemes to construct perovskite nanostructures, in which the spontaneous separation of electron and hole can occur. The above strategy will eventually be applied in perovskite solar cells for improving PCE. This work will be helpful in the development of other optoelectronic devices, and can provide valuable insights for the directional control of carrier motion in other material.

钙钛矿材料由于其优异的光电转化特性受到了人们的广泛关注。虽然在过去的几年里钙钛矿太阳能电池的转化效率已获得大幅度提高，进一步提升效率到理论极限值仍然面临很大的挑战。在通常的钙钛矿薄膜电池中，载流子迁移运动都是浓度梯度驱动而没有方向性的，因而在钙钛矿/电极界面附近电子和空穴的同时存在会导致已转移到电极上的电荷仍可与界面附近的异种电荷发生复合，从而降低光电转化效率。因此，如何抑制这种界面电荷复合是进一步提高电池转化效率的有效途径之一。为此，本申请项目设计了两种独特的钙钛矿薄膜离子掺杂方案，以构建可同时调控两种载流子（电子和空穴）反向迁移的微观纳米结构，实现薄膜内的自发性电荷分离，最终将该方法拓展到钙钛矿太阳能电池的制备中。预期研究结果有望实现钙钛矿电池效率的突破性提高，而且上述构建方法还可广泛应用于其它光电器件的开发，并为其它材料中载流子运动的定向调控提供有价值的参考。

金属卤化物钙钛矿由于具有优异的光电特性且成本低廉在光电转化和发光等领域展现出极大的应用潜力，引起了人们的广泛关注。尽管文献中已有大量钙钛矿材料的光电特性、器件性能和动力学机理的相关研究，但人们对其中一些复杂动力学过程，如载流子跨层迁移、俄歇交叉复合以及微观结构影响等仍缺乏足够的认知，这在一定程度上限制了新型高效光电转化体系的构建。因此，深入理解钙钛矿材料中的光诱导动力学过程对于高效实用光电转化体系的设计仍具有重要意义。本项目利用飞秒瞬态吸收光谱技术对钙钛矿薄膜、微晶和纳米晶等材料开展了光诱导的载流子动力学研究，取得了一系列创新性研究成果，主要包括：揭示二维层状钙钛矿中俄歇辅助的层间电子传输机制；揭示复杂微观结构对钙钛矿薄膜的瞬态吸收光谱及其载流子动力学的影响；实现具有卤素梯度的杂化钙钛矿薄膜中界面电子和空穴转移加速的同时观测；实现掺锰钙钛矿纳米晶中掺杂物诱导的超快俄歇交叉复合过程的直接观测；实现掺锰钙钛矿纳米晶中激子能量的快速存储与激发态Mn离子能量的高效提取。项目共发表SCI论文6篇，包括J. Am. Chem. Soc.,ACS Energy Lett., ACS Omega和Chin. J. Chem. Phys.各1篇，J. Phys. Chem. Lett.2篇。这些研究结果可为钙钛矿材料在太阳能电池、光电检测和发光器件等诸多领域的应用提供动力学层面的理解。