固相法宏量构筑富缺陷碳网络/限域结构的纳米催化剂及能量转化应用研究

With the constantly increasing for clean energy, replacing the rare and precious metal electrocatalysts with carbon and transition metal (e.g. Metal-Nitorgen-Carbon catalysts) become the hot topic and challenge for energy conversion technology. However, the large-scaled synthsis of such catalysts is very vital for their commercial applications. Herein, the core work for the present project lies on solid-phase and large-scaled synthesis of defect-rich carbon networks/confined catalysts heterostructure, precious control of the defect degrees of defect-rich carbon networks to enhance the electron penetration, and employment of tunable metal compound nanoelectrocatalysts for addressing the bottleneck issues of energy conversion technology. The typical studies are presented as follow: a) the development of defect-rich carbon networks confined nanoelectrocatalysts heterostructure through solid-phase synthesis by using surfactants; b) the defects in the carbon networks can be used a hole to trap single-atom, dual-atoms, clusters catalysts; c) study of the confinement effect of metal compound nanoelectrocatalysts within carbon on the performance for energy conversion; d) computational understanding on the catalytic process mechanism of defect-rich carbon networks confined nanoelectrocatalysts heterostructure.

能量转化技术中构筑富缺陷碳材料和过渡金属（如金属-氮-碳催化剂等）构筑新能源材料取代贵金属催化剂一直是本领域研究热点，然而如何实现宏量制备这类非贵金属催化剂是实现其大范围商业化应用的瓶颈问题。本项目将以金属空气电池为应用导向，围绕固相法合成策略，以宏量制备为目的，以富缺陷碳网络/限域催化剂为研究对象，开展如下研究：1）在固相法的指导下，探索实现宏量制备富缺陷碳网络结构的通用合成方法；2）进一步采用物理机械法和固相反应法相结合，利用缺陷锚定策略引入单原子、双原子、原子簇催化剂、尖晶石类纳米氧化物，并建立相应的跟踪监测，提出合理的材料形成过程；4）建立材料与金属空气电池性能关系，计算模拟限域结构中的O2反应在催化位点和界面上的催化机制，充分理解限域效应对于催化性能的影响。该项目的实施为构筑具有优良电化学活性和稳定性的锌空电池的空气电极材料提供重要的实验和理论依据。

基金的实施期间，申请人主要围绕质子交换膜燃料电池（PEMFCs）和金属空气电池等能源转换与能源存储装置中的电催化材料的设计、构筑、应用以及相关电催化过程机理研究开展工作。取得主要标志性成果：开发无模板纳米空间限域和热力学控制等方法，实现碳限域多活性中心能源催化材料，解决电极材料在电化学过程中活性衰减的问题；揭示非贵金属-氮-碳催化剂中纳米团簇和单原子协同催化作用机制；利用理论计算结合实验方法揭示过渡金属活性中心内建微磁环境调控与催化性能的关系，获得多种稳定高效的能源新材料，成果在Nat. Commun.、Angew Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Energy Envrion. Sci.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、ACS Catal. 等国际权威期刊发表，获得了教育部长江学者青年奖励计划 (2019)，被评为英国皇家化学会会士(2022)，被评为JMCA新锐科学家等(2021)，并获得河南省自然科学基金委二等奖（2021, 排名第一）。