基于间隙N调控的p-ZnO:In-N薄膜导电稳定性研究

ZnO with good thermal stability, chemical stability, radiation resistance and friendly environment, has achieved great development of homogeneous UV luminescence and laser devices. However, the instability of p-type ZnO is still the bottleneck of restricting the ZnO based optical devices from large-scale application. We investigate the effect of annealing temperature and time on p-type changes of the ZnO:In-N thin film prepared by radio frequency magnetron sputtering together with the direct N implantation of acceptor dopants. The quality and stability of p-type conductivity of ZnO:In-N thin film can be further improved through remaining interstitial N regulation. Moreover, tolerance test of p-type conductive stability is designed to be taken by the external environment variables (temperature, illumination etc.). The p-n homojunctions of ZnO should be fabricated in order to research on the characteristics of the good rectification and the electroluminescence. Based on the first-principles theory, the calculations of the energy barrier of N diffusion, the energy band structure of ZnO:In-N at the saddle point in N different diffusion path, and formation energy such as the defect of Zni, Vo, (N2)o are performed. By investigating the effects of interstitial N and the major donor defect behavior on the stability of p-type conductivity, the conductive mechanism should be illustated explained. The aim of the extensive researches above is to provide an important reference and effective way for the fabrication of good quality, high stability of p-type ZnO.

ZnO具有良好的热稳定性、化学稳定性、抗辐射性和环境友好性，在紫外发光及激光器件等研究方面取得巨大的进展。但p型ZnO的稳定性仍是制约ZnO基光电器件大规模应用的瓶颈。本项目采用射频磁控溅射和N离子注入制备ZnO:In-N薄膜，研究ZnO:In-N薄膜p型转变随退火温度和时间的变化规律；通过剩余间隙N调控，提高p型ZnO:In-N薄膜质量和导电稳定性；改变外界环境变量（温度、光照等）进行p型稳定性耐受实验，研究p-n结整流和电致发光特性。采用第一性原理计算p型ZnO:In-N薄膜中N的扩散势垒和不同扩散路径鞍点处的能带结构、主要施主缺陷（Zni、Vo、(N2)o）的形成能等，研究剩余间隙N及主要施主缺陷行为和p型ZnO:In-N薄膜导电稳定性的关系，给出影响p型ZnO:In-N薄膜导电稳定性的机理,旨在为制备高质量、可重复、高稳定性的p型ZnO:In-N薄膜提供有效途径和重要参考。

p型ZnO的导电稳定性是制约ZnO基光电器件大规模应用的关键，这已成为该领域公认的世界性难题。本项目主要开展间隙N调控对ZnO:In-N薄膜p型转变及导电稳定性的影响等相关问题研究。在石英玻璃衬底上，采用射频磁控溅射和N离子注入制备ZnO:In-N薄膜，通过特定的退火实现ZnO:In-N薄膜中间隙N缺陷的有效调控。借助现代测试技术进行薄膜结构、光电特性以及元素化学状态等表征分析，结合第一性原理计算了薄膜中N相关缺陷的电荷布居、形成能、电离能、扩散势垒及演变行为，深入研究N掺杂ZnO薄膜p型导电机制和影响p型ZnO薄膜导电稳定性可能的关键因素。.采用实验探索和理论计算相结合的研究方法，针对In元素含量和退火温度对 ZnO:In薄膜特性的影响，In掺杂对Vo、Zni本征施主缺陷的影响，N掺杂p型ZnO:In薄膜的制备（包括ZnO:In-N、ZnCdO:In-N、ZnMgO:In-N），间隙 N的有效调控，间隙N调控对ZnO:In-N薄膜p型转变和p型导电稳定性的影响，N掺杂ZnO薄膜p型导电机制，间隙Zn及相关缺陷对N掺杂ZnO薄膜p型稳定性的影响等问题进行深入研究。结果表明，N离子（剂量5×1015cm-2）注入In含量1at.%的ZnO薄膜经过适当退火能够获得性能较好的p型ZnO薄膜（空穴浓度~1017cm-3）。探索出一种独特的间隙N退火调控工艺，将ZnO:In-N薄膜的p型转变率由传统退火的20%提高到90%以上，表明间隙N调控对ZnO:In-N的p型转变具有非常重要的作用。但实验结果也同时表明，间隙N调控对ZnO:In-N薄膜的p型导电稳定性影响不大，间隙N并不是影响p型ZnO导电稳定性的关键原因。在实验发现的基础上初步认为间隙Zn可能是影响p型ZnO导电稳定性的关键原因，该发现可能对突破p型ZnO导电稳定性这一世界难题具有重要作用。.本项目对研究内容作了小幅调整后，圆满完成了项目研究内容，取得了一些重要的研究结果。在四年的研究过程中，总计发表论文13篇，其中SCI收录论文11篇，CSCD收录论文1篇，培养研究生8名，其中博士生3名。各个重点研究内容均有相应的论文发表。严格执行项目预算，顺利完成项目研究任务和考核要求。