基于波包理论的多振动模式共振拉曼散射光谱研究

X-ray resonance Raman scattering spectroscopy is very sensitive to chemical structure, electronic and vibrational levels. So one can analysis Raman signal to characterize molecular structures and special features, even to detect a single molecule or microscopic object such as ultra-low concentration of the sample. Now it is widely used in atomic physics, chemical physics, condensed matter physics and other fields. But the transition is accompanied by many vibrational levels of ground, excited and final states, which results in a complex analysis of Raman scattering spectroscopy to supply molecular information. Therefore the key urgent issue at present is how to simplify the Raman scattering spectra to reveal physical mechanisms inside the molecules. This research project aims to develop wave packet based theory of multimode X-ray resonant Raman scattering using short-time approximation, and to explore the effects of different scattering channels, temperature and soft vibrational modes to X-ray resonance Raman scattering spectroscopy. We will study the applicability of short-time approximation, and discuss propagation of strong field pulses accompanied by amplified spontaneous emission, four-wave mixing, nonlinear reshaping and compression of pulses, and slowdown of the pulses velocity. This project involves many fields such as atomic and molecular physics, optics and chemical physics, which is quite significant to study internal structure of molecules, improve X-ray resonance Raman scattering spectroscopy, and to guide and design experiments.

X射线共振拉曼散射光谱技术对化学结构、电子及振动能级非常敏感，因此拉曼信号可以表征特殊结构和分子特征，甚至探测单个分子或微观对象，使得超低浓度样品的拉曼检测变成可能。可广泛应用于原子物理、化学物理和凝聚态物理等领域。但是电子态的跃迁伴随有基态、激发态及末态的多振动能级跃迁，分析拉曼散射光谱给出分子信息是较复杂的，因此如何将拉曼散射光谱简化，揭示分子内部的物理机制成为目前急于解决的关键问题。本项目将主要研究短时间近似下基于波包理论的多振动模式分子中的X射线共振拉曼光谱，探索不同散射通道、温度效应及软振动模式等因素对X射线共振拉曼光谱的影响，以及短时间近似的适用性。同时研究强场效应下散射过程中伴随的自发辐射放大、四波混频、脉冲非线性整形和压缩，以及脉冲减速等现象。本项目研究内容涉及原子分子物理、光学及化学物理等领域，对研究分子内部结构、完善X射线共振拉曼散射光谱技术、指导设计实验具有重要意义。

散射光谱可以表征分子特殊结构和特征，可广泛应用于原子物理、化学物理和凝聚态物理等领域。电子态的跃迁伴随有基态、激发态及末态的多振动能级跃迁，分析散射光谱可以给出分子信息，揭示分子内部的物理机制。本项目利用强场激光研究了分子的结构、光学特性及与激光作用中的动力学过程。主要研究内容如下：.1.研究了纳秒脉冲激光与萘酞菁和酞菁化合物的动力学作用过程。萘酞菁具有更加明显的光限幅效应，中心金属元素序数越大，光限幅行为越明显；研究了皮秒激光脉冲串与萘酞菁和酞菁化合物的动力学作用过程。萘酞菁和酞菁具有较好的光限幅动力特性。与单脉冲作用过程不同，连接较轻金属元素的萘酞菁具有更突出的光限幅特性。分支脉冲的脉宽持续时间对作用过程的影响最明显。增加单个脉冲的脉宽，分子的光限幅行为更显著。.2.研究了耦合量子点系统中一种宽带可调谐减震器的共振隧穿诱导。线性情况下的吸收范围较窄。当点间隧穿产生时，在非线性吸收中发生结构干扰，在宽的频率范围内表现出很大的吸收。总吸收光谱展宽，其带宽比线性吸收谱宽一个数量级；研究了一个共振隧穿引起的大的非线性增益谱，并提出了测量点间隧道的方法。共振隧穿引起非线性增益的结构干涉。非线性增益对点间隧穿比较敏感。同时发现失谐使探针灵敏度提高10倍。.3.研究了氩气中强X射线自由电子激光传输时的俄歇效应。俄歇分支对脉冲面积和脉冲持续时间敏感。俄歇衰变和受激辐射之间的相互影响可以抑制相对俄歇效应的产生。啁啾初始脉冲可以进一步抑制俄歇效应，该方法对于长脉冲更有效。.4.采用从头计算方法详细计算了HBX（X=H,F,Cl,Br）一系列自由基分子的基态和第一激发电子态的结构、简谐振动频率，以及跃迁能以及势能曲线，并分析了HBF自由基在紫外波段的光解离情况。