多维度调控的超快光谱在二维半导体缺陷态光物理和量子相干控制中的应用

Transition metal dichalcogenides two-dimensional semiconductors, such as WS2 and MoSe2, have remarkable photoelectric and spin properties, becoming one of the leading-research and hot-spot materials in the world. In the past, ultrafast research methods for two-dimensional materials are mainly based on pump-probe measurement or transient fluorescence technique, and the pump light is a Fourier transform limited pulse without shaping. On the basis of the key scientific issues and scientific goal of major research project (physics and application of new light control) in 2019, the project aims to deeply study the effects of defect states on carrier dynamics, spin and harmonic signals and realize efficient manipulation on spin signals, exciton population and harmonic signals by using multi-dimensionally controlled ultrafast spectroscopy and coherent control techniques including pump-spin orientation-spin detection and femtosecond pulse shaping techniques. By constructing a new style light field (three-beam pulses or femtosecond shaping pulse controlled by multiple parameters), the project is expected to discover some new phenomena, effects and reveal new physics in two-dimensional semiconductor materials. This project has not only significant importance in the basic research, but also provides an important guidance for the application of two-dimensional materials such as in spintronics and nonlinear optics.

过渡金属二硫化物WS2、MoSe2等二维半导体具有优异的光电和自旋特性，是目前国际上研究前沿和热点之一。以往二维材料的超快研究手段主要是基于两光束泵浦-探测测量或者瞬态荧光技术，且泵浦光是未经整形处理的傅里叶变换极限脉冲。根据2019年度重大研究计划“新型光场调控物理及应用”的核心科学问题和科学目标，本申请项目拟通过利用多维度调控的超快光谱以及相干控制技术（包括泵浦-自旋定向-自旋探测以及飞秒脉冲整形技术），深入研究缺陷态对载流子动力学以及自旋和谐波信号的影响，并实现自旋信号、激子布居数以及谐波信号的高效调控。本项目通过构建新型光场（多参数控制的三光束脉冲或者飞秒整形脉冲），有望在二维半导体材料体系发现一些新现象、新效应和揭示新物理。本项目不仅具有重要的基础研究意义，也有望给二维材料在自旋电子学、非线性光学等方面的应用提供重要指导。

单层或少层二维半导体具有优异的光电和自旋特性，引起了科研人员的广泛关注。本项目主要研究内容和研究结果：（1）利用多参数调控的时间分辨法拉第旋转光谱技术研究了二维半导体材料的缺陷态对自旋特性的影响。发现单层MoS2材料存在缺陷态导致的4种局域电子，深入分析了电子自旋退相位机制以及随磁场、温度、局域电子浓度、表面状态的依赖。（2）利用泵浦-自旋定向-自旋探测技术深入研究了4个单层CdSe纳米薄片二维半导体表面缺陷导致的载流子俘获和电荷分离动力学及其受CdS壳层厚度的影响。（3）利用非简并时间分辨法拉第旋转光谱技术研究了MoS2/WSe2双层异质结电子和自旋的超快转移动力学。在低温5K时电子从WSe2到MoS2层的转移时间为~40 ps，随着温度增加转移时间减小。当MoS2/WSe2材料上下覆盖h-BN材料时，电子转移显著加快即使在低温5K时也小于3ps（系统分辨率），这可能是因为h-BN覆盖后减少了缺陷——这些缺陷对电子具有部分局域作用。（4）发现单层二维材料在激子共振波长处具有很强的二次谐波信号，而引入泵浦光产生载流子将减弱二次谐波信号，该过程可用于探测载流子弛豫动力学。本项目不仅具有重要的基础研究意义，也有望给二维材料在自旋电子学、非线性光学等方面的应用提供重要指导。