加速碳化处理对中低放射性废弃物水泥固化体性能的影响研究

Along with the construction and utilization of nuclear power plant, the use of the medium and low radioactive waste from nuclear power station will increase. Carbonization treatment using supercritical carbon dioxide can make its strength grow, its density enhance, porosity and permeability drop and its internal pore structure change, and at the same time the process will absorb a lot of carbon dioxide, providing a pathway for storage of carbon dioxide. The project will be studied the affect solidified impermeability by means of test and multi-physics coupling numerical simulation on different factors carbonization process conditions, different nuclides, different curing conditions. The optimization and leaching mechanisms will be studied on different nuclides particles after curing and carbonization process under the different temperatures, pH values. Carbonation mechanism and the mechanism of leaching of particles solidified carbonization process was studied, three-dimensional numerical model of coupled the two physical and chemical issues on solidified carbonation and leaching, with experimental verification. Through three-dimensional coupled numerical model, the various parameters to optimize the effect of carbonization process will study on carbonation controlling and leach factors. And the formulas will be proposed considering various factors affecting the solidified carbonization treatment effect.

随着核电事业的快速发展，中、低放射性核废料水泥固化体的应用越来越多，对核废料水泥固化体性能的要求也越来越高。将超临界二氧化碳碳化技术应用于水泥固化体处理后，固化体强度、密实度提高，孔隙率和渗透率下降，为固化体抗渗性能的优化提高奠定了基础，也为二氧化碳的固化存储提供了途径。本项目将通过试验与多物理场耦合数值模拟的手段，研究不同碳化处理条件、不同核素、不同固化条件等因素对固化体抗渗性能的影响。对不同温度、pH值下不同核素固化和碳化优化处理后的固化性能及浸出机制进行试验研究。对超临界碳化优化处理的碳化机理以及粒子浸出机理进行研究，建立能综合考虑固化体碳化、浸出两大物理化学问题的三维耦合数值模型，并进行试验验证。通过三维耦合数值模型分析碳化控制因素、固化体浸出因素中各参数对碳化处理后固化性能的影响规律。并建立考虑各因素影响的预测固化体碳化优化处理的指标计算公式。

采用超临界二氧化碳碳化技术优化处理核废料水泥固化体的性能，也为二氧化碳提供一种固化存储方式。主要研究内容包括：首先，研究超临界二氧化碳碳化处理水泥基材料及固化体机理，总结涉及的物理学守恒方程及化学反应动力学，建立超临界二氧化碳碳化理论及对应的多物理场耦合数值模型，以碳化深度为指标，使用项目组自主设计并优化的二氧化碳循环控制系统进行超临界碳化试验，验证理论及模型的有效性，基于有效数值模型研究初始固有渗透率、初始液相饱和度、环境压强和温度等参数对碳化的影响规律，拟合碳化深度计算公式；其次，研究核素废料固化体中离子浸出机制，总结孔隙、温度、化学活性等因素对扩散系数影响规律，借鉴以温度及浸出元素浓度为因变量的控制方程并进行简化，建立对应核素浸出数值模型并通过试验验证；最后，探究超临界碳化及浸出之间耦合机理，建立超临界二氧化碳碳化-浸出结合数值模型，进行核素固化体超临界碳化试验以及浸出试验，对比数值及试验结果，分析不同碳化条件、浸出温度以及pH条件对离子浸出性能的影响规律。.本项目完成对超临界二氧化碳碳化、核素固化体离子浸出的机理、数值模拟以及试验等系统研究，总结出不同水泥基材料及固化体碳化深度、二氧化碳存储量等物化参数的计算方法及图表，设计加速碳化处理放射性废料水泥固化体设备及工艺方法，得出加速碳化处理对固化体中不同元素浸出性能的影响机制，对项目的推广和应用提供了强大的理论与技术支撑。