石墨烯-半导体量子点复合结构中的电荷转移和光电响应行为

Graphene-semconductor quantum dots (QDs) nanocomposite is a new and ptoential material for the advanced optoelectronics. However, to understand the mechanism of the charge transfer process between the QDs and the graphene, as well as how to improve the pohtoresponse of the graphene-QDs nanocomposites, is still an existing challenge. In this project, we will design and prepare a variety of nanocomposites via depositing directly the quantum dots with different compositions and sizes onto the CVD graphene, and then carry out systemical investigation on the electrical transport, photoresponse properties and ultrafast spectra of the nanocomposites. Combined with the characterizaiton resutls of SEM, XPS, UPS and TEM performed on the nanocomposites, we will focus on the especial effects of interfacial structure and energy offset on the charge transfer behavior between the QDs and the graphene. Furthermore, through varied the compositions and the sizes of QDs as well as integrated the metallic plasmonic patterns into the nanocomposite, we are able to fabricate the novel optoelectronic devices based on such nanocomposite with the features of enhanced absorption, broadband photoresponse and high conversion efficiency. The research of this project can indisputably deepen and strengthen our knowledge of the charge transfer process between the QDs and graphene, and supply more strategies to design and fabricate the novel optoelectronic devices, which may also shed more light on the nanocomposites for the promising applications in various energy and environment fields.

石墨烯-半导体量子点复合结构是一种新型的光电集成材料。深入理解其界面同电荷转移的关系对设计和制备基于这种结构的优良光电器件尤为重要。本项目拟通过在CVD生长的石墨烯表面直接可控制备半导体量子点，获得高质量的石墨烯-量子点复合结构。采用结构和能谱分析、电输运和光电响应测量，结合超快光谱方法，系统研究量子点光生电荷向石墨烯的转移特性，阐明电荷转移速率、通道、数量等同复合材料界面结构与能级匹配的内在关联，进而深入了解这类复合结构的光电响应机理。通过调控量子点成分、尺寸，并集成金属等离激元元件，增强复合结构的光吸收，促进电荷转移并实现响应谱段的选择性调控，从而设计和制备出转换效率高、响应谱段可调的新型光电转换器件。该项目的实施，将进一步丰富和加深对石墨烯-量子点复合体系中电荷转移过程和机制的理解，完善相关新型复合结构的设计和制备方法，并为该类复合结构在光电转换领域的应用奠定科学基础和提供技术指导。

光电探测器件在信息技术领域有着广泛的应用。随着信息技术的发展，对光电探测器件的性能提出了更高的要求。本项目拟以构筑高效率、高性能的光电探测器件为应用目标，以研究低维及其异质结构中的光电转换过程与机制为主要科学问题，围绕低维与异质结构的可控设计和制备、结构的光电性能表征和调控、光电转换和探测器件的设计和制造三个互为关联的内容展开研究工作。在低维与异质结构的可控设计和制备方面：理解了应力对石墨烯在氧化硅衬底上无法长出高质量材料的机制；通过在铜薄片上抑制成核密度，成功生长出毫米量级的大尺寸单晶石墨烯；通过CVD生长技术，构筑了系列的二维异质和同质结构；在低维与异质结构的光电性能表征和调控方面：发展了一种能够克服均匀掺杂导致输运特性下降的界面掺杂技术。以ZnO纳米阵列为例，通过两步CVD生长，实现了界面的自掺杂，使纳米线的电学和光学特性都有显著的增强，打破了先前光电特性不能兼顾的束缚；进一步采用ALD在界面掺杂Ti和Al，拓展了界面掺杂的种类和功能，发现不但能调控核壳纳米线的形貌，其光电特性也得到大幅提升；在异质结构的光电转换和器件性能方面：通过对ZnO/CdS核壳纳米阵列实施界面掺杂，发现可使基于该阵列的光电转换探测效率提升近一个量级；通过CVD方法构筑了In2Se3/MoSe2、SnS/SnS2异质和单层WSe2/多层-WSe2同质结构，研究了相应的光电相应和电荷转移行为，加深了人们对界面、能带、掺杂等对材料构效关系的理解，并使光电探测器件具有更多的功能，包括宽谱、高灵敏、各向异性等，为设计和制备高效多功能的光电探测器件提供了更多的选择。本项目的研究结果对掌握低维异质结构的可控制备的关键技术、深入理解界面对异质结构中电荷分离和转移、发展能够提升光电转换器件性能的界面调控和器件设计方法具有重要的参考价值。