新型石墨烯量子点的微结构设计及光电性能研究

Graphene quantum dot is a typical 0 dimentional carbon material with small sp2 hybrid conjugation skeleton, due to the size-dependent energy gap, absorption spectrum, and surface-related up- and down-conversion fluorescence, it can be potentially applied in photoelectrical fields. It is of scientific importance to make full use of the high light absorption ability and the conductivity to investigate the application of graphene quantum dot in nanocrystalline photovoltaic cells. In this project, graphene quantum dot is planned to be synthesized via physical approach includes arc discharge and combustion, through extraction and separation, or assisted by chemical cutting to control the energy gap and optical property, and further passivated by modifiers containing carboxyl or phosphate groups to improve the interaction with semiconductor nanocrystalline and light absorption ability via tuning the microstructure and surface features, and then used as sensitizer for nanocrystalline photovoltaic cells. Identify the sensitizing mechanism of graphene quantum dot through the structure-activity relationship between the structure, surface features and optical properties. Through the enhancement of coverage on nanocrystalline and the effective injection of the photo-generated electrons to semiconductor, improving the photovoltaic performance and the stability of the cell, the ultimate goal of this project is to promote the application of graphene quantum dot in nanocrystalline solar cells.

石墨烯量子点是含有较小sp2杂化体系的零维碳材料，具有可随粒径改变的能级结构、吸收光谱以及结构、表面相关的上、下转换荧光性能，在光电转换方面有很好的发展前景。充分利用石墨烯量子点吸光能力强及导电性好等优势，开展其在量子点敏化纳晶光伏电池方面的研究，具有重要科学意义。本项目拟采用电弧及燃烧等物理方法合成石墨烯量子点，通过提取分离，或辅以化学切割，调节其能级结构及光学性质；选用含羧基、磷酸基等基团的修饰剂对石墨烯量子点进行表面修饰，提高其与纳晶半导体表面的作用力，同时调节其微结构及光学特点，改善光吸收性能，并作为敏化剂用于纳晶光伏电池。通过研究量子点结构、表面特性与光学性质之间的构效关系，认知石墨烯量子点的敏化机理；通过提高石墨烯量子点在纳晶表面的覆盖度及光生电子向半导体的有效注入，提高纳晶光伏电池的转换效率及稳定性，为石墨烯量子点在纳晶光伏电池方面的应用奠定基础。

本项目采用不同碳源及不同方法合成了一系列荧光碳量子点，对其结构和荧光性质进行了系统表征分析，探讨了其作为廉价、绿色量子点染料在敏化光伏器件方面的应用性能。这类荧光碳量子点展示出良好的荧光强度和稳定性，能用于生物组织的荧光染色及溶液pH传感等。将其吸附在敏化光伏器件的光阳极，能提供0.13%的光伏效率，与当前该领域报道的最高水平相当。但是这类碳量子点敏化光伏器件仍存在碳量子点覆盖度低、沉积厚度不易控制以及与光阳极作用距离较大等问题，器件整体光伏性能仍需进一步提高。. 同时，我们采用半导体量子点构建了量子点敏化光伏器件，探讨了量子点制备工艺以及敏化光阳极模结构、组成对光阳极相关界面的电荷传输动力学对器件整体光伏性能的影响。这些研究能对进一步优化碳量子点敏化光阳极结构及器件光伏器件性能提供有益指导。此外，充分利用石墨烯的较大比表面积和良好的导电性等优势，合成了一系列石墨烯复合物光阳极和对电极。石墨烯-TiO2复合物光阳极能有效提高表面积及电荷传输动力学，减少光伏过程中的电荷泄漏，有效提升器件光电流及光伏效率。石墨烯复合物及碳质材料催化对电极能提供充分的表面催化活性位点及较高导电性，因而有效提高界面电化学活性，降低对电极相关界面阻抗从而明显提升器件光伏性能及光伏稳定性。同时石墨烯基碳质材料还可用作高效电极材料，获得优越的电化学储能性能。在项目支持下，目前已在SCI源期刊发表研究论文29篇，会议论文2篇。在碳量子点及石墨烯相关材料光伏及电化学性能方面做了充分的研究积累，形成了稳定的研究方向。