介尺度细颗粒生成机制的在线光谱诊断

Combustion of fossil fuels not only directly releases PM2.5 to the environment, but also relseases precursors which can induce secondary fine particles. Significant impact of the fine particles are causing attention worldwide. However, its production and controlling mechanisms are still not fully understood. This proposal aims to develop insitu laser diagnostics to examine the growth and transportaion of soot particles, from nucleation to aging. First, we will build an experimental system including combustion chamber, aerosol chamber, and optical bench; then, we will explore multiple diagnostic techiniques, such as laser induced fluorescence, laser induced breakdown, and rayleigh scattering, to measure the reaction and transportation of gas phase precursors, and to measure the nucleation and growth of the fine particles. This research covers the nulceation of particles in microscale and the transportation of particles in macroscale, and, it could also bridge the gap in particle formation study between combustion chamber and atmosphere.

化石燃料燃烧利用过程中会形成细颗粒 (PM2.5)，同时释放前驱物至大气产生二次颗粒物，其对环境污染的严重性亟需相应研究，而先进诊断方法的突破有利于在介尺度上揭示细颗粒的生成和控制机制。本项目拟发展由燃烧源头至释放环境过程中介尺度细颗粒生成机制的在线光谱诊断技术，研究碳烟由成核至生长和老化的多尺度过程。首先将建立燃烧-气溶胶室实验系统和光学测量平台，之后运用多项测量技术包括激光诱导荧光、激光诱导炽光、瑞利散射等，对气相前驱物的反应和传递，以及颗粒成核和生长过程进行在线测量实验研究；特别着重燃烧过程、大气转化过程两种环境下细颗粒生成的比拟研究，实现介尺度上的颗粒成核和团聚过程在线测量，同时形成适用于燃烧室和气溶胶室内颗粒生长聚.并的输运理论基础。

燃烧过程中介尺度细颗粒的生成和控制机制，是燃烧污染颗粒物排放和燃烧合成技术的共性科学问题，具有重要的科研价值。本项目通过实验方法研究燃烧过程尤其是燃烧合成过程中介尺度细颗粒由成核至生长的过程和控制机制，同时研究其相应的在线光谱诊断技术。.项目执行中首先建立了燃烧实验系统，设计了扩散-预混和高温-低温等不同的燃烧反应条件，研究了燃烧合成中多种氧化物细颗粒的生长和影响机制，获得不同形貌的产物如WO3,CeO2,PdO等。研究了高温和低温下液滴的不同路径，研究了前驱物浓度、进料速率、火焰温度和冷却速率等因素对产物形貌和晶型的影响；综合前驱物热分解特性，推导液滴在火焰合成中的‘液滴-颗粒’和‘液滴-蒸气-粉体’的不同路径，揭示了扩散速率对高温气相合成中颗粒生长的影响，竞争关系对路径选择和产物粒径分布的决定作用；火焰合成制备了PdO/TiO2甲烷催化剂，开展了燃烧催化性能表征和测试，催化展示了较优结果并验证了双活性位点的催化氧化机理。.项目执行中初步建设了系统的在线光学测量平台，首先运用颗粒速度成像(PIV)进行了反应速度场的表征，并开展了激光诱导击穿光谱(LIBS)的测量研究，通过相选择LIBS对颗粒成核和生长过程进行了初步的在线测量实验研究，验证了高温和低温下液滴的不同路径。