手性RReO3桥联配合物的合成与催化性能研究

本项目在申请者前期博士工作基础上，结合当今金属有机铼化学发展需要与催化研究热点，拟开发合成一系列手性RReO3型桥联配合物，并以双氧水为氧化剂系统研究此类化合物在绿色烯烃环氧化催化反应中的应用；通过对ReO3上有机R基团的修饰，设计合成潜在的高活性、高选择性手性金属有机铼催化剂。将利用红外（包括动态红外），核磁（1H、13C、17O）,元素分析，热重，质谱，X射线单晶衍射等仪器设备对化合物结构进行表征；考察催化剂与双氧水之间的作用，检测并试图分离可能存在的催化活性中间体，进一步验证Herrmann等人提出的铼化物催化烯烃环氧化反应机理。此项目研究符合当今绿色催化化学发展需要，丰富了稀有金属化学的研究内容，扩大了稀有金属的应用领域和范围。将为进一步提高我国特色资源稀有金属产品的科技含量和开发水平做出贡献。

本项目在申请者前期博士工作基础上，结合当今金属有机铼化学发展需要与催化研究热点，拟开发合成一系列手性的RReO3型桥联化合物并研究其催化性能。在项目实际研究过程中，我们开发了多种基于甲基三氧化铼（CH3ReO3，MTO）或其他有机铼（钼）的催化剂，并以绿色环保的双氧水为氧化剂系统研究催化剂在氧化反应中（主要包括烯烃环氧化、联烯的双羟化以及燃料油的氧化脱硫）的应用，取得了良好的效果。所合成的催化剂已通过红外、核磁,元素分析、热重、质谱、X 射线单晶衍射等手段对其结构及理化性质进行了充分表征；考察了催化剂与双氧水之间的作用，检测并试图分离可能存在的催化活性中间体，验证Herrmann 等人提出的铼化物催化烯烃环氧化反应机理，并分别提出了化合物对联烯双羟化及燃料油脱硫的催化反应机理。此项目研究符合当今绿色催化化学发展需要，丰富了稀有金属化学的研究内容，扩大了稀有金属的应用领域和范围。将为进一步提高我国特色资源稀有金属产品的科技含量和开发水平做出贡献。