复杂燃烧反应机理的多尺度非线性化学动力学研究

The simplified expression of complex combustion reaction mechanism is the bridge that connecting the investigation of reaction mechanism and fluid dynamics. Based on the dissipated structure nature of combustion and the requirement from turbulence combustion research, this proposal proposed that the investigation of combustion reaction mechanism should take finding the macroscopic phenomenological feedback loop as the target, and develop a multi-scaled expression of reaction mechanism. Based on the “coarse grained” idea, we would like to develop a three-level coarse grain ansatz, including the statistic of “microscopic state” clustering, the “fluctuationize” expression of multi-channel reaction in mesoscopic level, and extraction of feedback loop in macroscopic level. The reaction evolution will be performed by kinetic Monte Carlo simulation at different level. Altogether, we would develop a set of “information loss free” multiscale coarse grained combustion reaction mechanism expression method, so that we can effectively “simplify” the reaction mechanism model to connect the reaction mechanism investigation with those of fluid dynamics.

复杂燃烧反应微观机制的有效简化表达是连接燃烧化学反应机理研究和燃烧流体力学研究的关键。本项目基于燃烧的耗散结构本质和湍流燃烧研究需求，提出燃烧反应机理研究应以提炼宏观唯象机制上的反馈回路为目标，建立具有多尺度特性的机理表达。项目拟以“粗粒化”思想研究燃烧反应动力学,发展包括反应“微态”聚类统计、介观多通路反应的“涨落化”表示、以及宏观机制中反馈环路提炼三个层次的多尺度粗粒化机理表达具体方案，通过动力学蒙特卡洛（KMC）等方法实现具体反应过程的演化模拟，建立符合统计规律的燃烧反应机理无信息损失的多尺度粗粒化表达方法，实现机理模型的有效简化，从而达到将燃烧反应机理研究结果有效应用于燃烧流体力学研究的目的。

本项目针对燃烧机理简化的跨尺度表达本质提出机理粗粒化的简化思想，利用马尔可夫态模型对微观燃烧机制进行跨尺度态识别和亚稳态集总粗粒化，再结合反馈分析得到以点火、爆炸等宏观特征描述为目标的主导反应机制，以实现燃烧机理的有效简化。项目进展期间建立了基于网络社区寻找的燃烧反应机理粗粒化方法，并在氢气和甲烷等核心机理中应用；结合反馈分析和粗粒化反应物社区在氢气燃烧体系中构建了7步简化机制，并对比验证了其宽参数范围内有良好的预测能力且优于已有常见简化方法；发展了基于复杂网络无标度特性的度筛选机理简化方法；结合社区寻找粗粒化和动力学分岔分析技术提出了复杂反应体系分岔动力学主导机制识别方法；并初步探索提出了振荡燃烧体系中化学n-tao模型和化学反馈参与燃烧不稳定性调控的基本原理。项目研究的主要内容已完成，部分成果已发表，部分在评审后修改过程中。后续深入成果，如结合社区寻找和分岔分析实现跨动力学临界条件的微态识别及其在宽燃烧条件下展现出的系统状态的landscape；微态集总为亚稳态并进行马氏检验构建马尔可夫模型；跨临界条件主导机制识别方法建立与验证；及马尔可夫态模型与转移路径理论结合构建粗粒化反应机制等进一步深入研究工作已在整理和撰写过程中。项目共发表基金标注文章13篇，进展期间就项目进展内容在国际、国内会议上做口头报告10次，其中邀请报告3次，国际会议报告4次，参与国际和全国相关学术会议组织5次，邀请8位国内同行和3位国外专家交流讨论并在首都师范大学做学术报告。培养硕士研究生9名。项目的成功开展和结果宣传为将复杂体系和跨尺度研究方法引入燃烧反应动力学奠定了基础，也引起了国内外同行的一定关注，为循“他山之石”解决燃烧化学领域实际问题开辟了有新希望的研究研究途径。