聚合物太阳电池中自由电荷产生过程的机理研究

The yield of free charge in polymer solar cell determines device performance, such as the external quantum efficiency, short current, etc, so understanding the generation mechanism of free charge is important for increasing the energy conversion efficiency of solar cell. Since the generation of free charge is a so complex ultrafast kinetic process, which involves many more processes such as exciton dissociation, charge recombination, etc, and depends on the structure and the nanoscale morphology of material, that people isn't able to clarify its mechanism and control it efficiently, up to now. In this project, we choose the heterojunction composed of polymer with broad absorption spectrum and fullerene as investigation object, focus on the free charge generation processes in heterojunction and the relationship between the yield of free charge and the carrier concentration by using femtosecond transient absorption spectroscopy,and lay the fundation for further understanding the photoelectric properties of working device. The prospective production of this project could not only resolve the physical image of charge generation under complex condition, but also offer the experimental evidence and theoretical support of design of material and imporvement of device in the future.

聚合物太阳电池中自由电荷的产率决定了电池的外量子效率和短路光电流等器件的特性，因此深入理解自由电荷的产生机理对提高太阳电池的能量转化效率至关重要。由于自由电荷的产生是一种包含了激子解离、电荷复合等多种过程在内，并依赖于材料的结构和微尺度形貌的复杂超快动力学过程，致使人们至今未能明晰其机理，并实现有效地调控。本项目以宽吸收光谱的聚合物/富勒烯异质结为研究对象，以飞秒瞬态吸收光谱为研究手段，研究异质结内自由电荷的产生过程，以及自由电荷的产率与载流子浓度之间的关系，为深入理解器件服役条件下的光电特性奠定基础。本项研究的预期成果不仅可以刻画复杂条件下电荷产生的物理图像，而且可以为今后材料和器件的设计提供实验依据和理论支持。

我们利用瞬态吸收光谱技术研究了一系列有机光电齐聚物和聚合物以及混有富勒烯的异质节材料，针对单分子状态、聚集态和掺有富勒烯的混合态都做了详细的研究。在溶液的单分子状态下，大多数具有D-π-A结构的齐聚物和聚合物都显现了分子内电荷转移特性，其电荷转移态作为光致激发后的中间态导致动力学曲线中有明显的上升过程。当材料处于聚集态的时候，受分子间相互作用的影响，分子内的电荷转移过程消失，动力学中的上升过程湮灭。当材料混有富勒烯材料的时候，会发生光致激子解离过程，导致材料的发射光谱基本消失。利用瞬态吸收光谱进一步解析以后，观察到热激子解离特性，且生成的电荷转移态的弛豫寿命要明显长于普通的激子态的寿命。而且我们首次利用瞬态光栅技术比较了异质节中的光致激发动力学，结果显示聚合物的相干特性也能随着激子解离而发生转移，且在电荷转移态中维持了较长的寿命。.我们从不同的聚集状态入手，比较了材料的光物理特性，重点探讨了电荷转移特性及其在聚合物太阳电池中的应用。而且我们还开创性的将瞬态光栅技术引入到聚合物太阳电池的研究中，探索了相干转移过程的动力学特性，为将来深入理解聚合物异质节中的电荷转移过程开辟了一个新的切入点。