微硅粉假晶转变制备球形介孔氧化硅及其高效吸附Pb2+的研究

The project was focused on the increasingly serious water pollution situation of lead in China. And silica fume will be used as a parent particle to synthesize spherical mesoporous silica materials by surfactant-induced and pseudomorphic transformations after microwave-assisted hydrothermal reaction. We will systemic investigate the influence of self-assembly system, main impurities of silica fume and the porosity of parent paticles for the synthesis process, structure and adsorption characteristics of spherical mesoporous silica and so on. And based on the above results, we will discuss the co-effect of porosity and self-assembly system, the mechanism of balance between the rate of silica dissolution and the rate of mesoporous silica prepitation in the same location. Based on adsorption and microstructure characterization,adsorption and desorption dynamics, the modulation laws of adsorption center were investigated,and the inter relationship between adsorption properties and the adsorbents structure was expounded. In light of these researches,adsorption mechanism together regeneration method were further investigated.Implementation of this project, not only a simple and cheap route to prepare high-performance adsorbents for removing lead was offered, but also it can provide theoretical basis and experimental data for synthesizing excellently industiral catalysts and other advanced environmental materials using silica fume as raw materials.

本项目针对我国日益严重的水体重金属铅污染现状，拟采用微硅粉作为母球通过自组装体系诱导和假晶转变作用制备球形介孔氧化硅，系统研究自组装体系、微硅粉的孔隙率和主要杂质对球形介孔氧化硅的合成、结构和吸附性能的影响规律，从而揭示自组装体系与孔隙率的协同效应以及微环境下SiO2溶解-介孔相原位沉淀平衡的机理。并在此基础上对合成的球形介孔氧化硅进行有机功能化，制备得到高性能的球形介孔铅吸附材料，通过吸附性能评价、微观结构表征以及吸附动力学/热力学研究，揭示吸附活性中心（吸附位点）的调变规律，研究吸附材料结构与其吸附性能之间的相互关系，并阐明该吸附材料对铅的吸附机理。本研究既提供了一种简单、廉价制备高性能球形介孔铅吸附材料的方法，又可提高微硅粉的资源化率和附加值，且为以微硅粉为原料制备其他性能优良的工业催化剂和先进环境功能材料提供理论依据和实验数据。

自1992年Mobil公司的科研人员成功合成了以MCM-41为代表的M41S系列介孔分子筛以来，介孔材料以其优异性能引起了广大科研工作者的兴趣。但到目前为止，MCM-41仍未在工业上得到大规模的应用，除与其较低的水热稳定性有关外，另外非常重要的原因是受硅源的性质、模板体系、合成方法等的限制而导致其合成成本高以及不能大批量生产。. 本项目的主要研究目的是以工业固体废弃物微硅粉代替传统的有机硅源，利用硅源的特异宏观形貌采用假晶转变方法低成本合成具有规整球形形貌的MCM-41介孔分子筛，研究杂质存在情况下的最佳工艺条件和合成机理，并对该介孔分子筛的结构和重金属离子吸附性能进行表征和研究。. 1. 微硅粉合成MCM-41介孔分子筛及其重金属吸附性能研究. 以酸浸微硅粉为硅源成功合成了MCM-41介孔分子筛，其孔径范围为2-5nm，研究了不同的硅源、CTAB/SiO2摩尔比、NaOH/SiO2摩尔比、晶化时间、晶化温度、模板剂的种类以及后处理工艺等因素对合成的MCM-41介孔分子筛结构和性能的影响，并探讨了该介孔分子筛的合成机理。MCM-41介孔分子筛最优化合成工艺条件条件是：CTAB/SiO2摩尔比为0.15，NaOH/SiO2摩尔比为0.2-0.3，晶化时间为48小时，晶化温度为90℃，采用CTAB和PEG6000混合模板剂。. 研究了MCM-41介孔分子筛对重金属离子Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附性能并与硅藻土、沸石的吸附性能进行比较，探讨了介孔分子筛的用量、溶液pH值、吸附时间和重金属离子初始浓度对吸附的影响，并研究了吸附等温线、吸附动力学以及该介孔材料的重金属离子吸附机理。. 2. MCM-41介孔分子筛的修饰及其重金属离子吸附研究. 对合成的MCM-41介孔分子筛进行了有机功能化表面修饰，研究了该复合介孔分子筛对重金属离子Cu(Ⅱ)、Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附性能并与修饰前的介孔分子筛的吸附性能进行比较。对吸附等温线、吸附动力学和吸附热力学作了全面的研究，并探讨了介孔分子筛功能化后的重金属离子吸附机理。. 本研究既提供了一种简单、廉价制备高性能球形介孔铅吸附材料的方法，又可提高微硅粉的资源化率和附加值，且为以微硅粉为原料制备其他性能优良的工业催化剂和先进环境功能材料提供理论依据和实验数据。