具有协同驱动力的近红外刺激响应性双网络水凝胶

Near-infrared (NIR) light-responsive hydrogels with extraordinary photothermal conversion property can be used as smart actuators and have potential application in subzero temperature. However, poor mechanical strength and bending ability have limited its use. In this proposal, by combining the polymer exhibiting a lower critical solution temperature (LCST), the polymer exhibiting an upper critical solution temperature (UCST) with small organic molecule photothermal conversion reagent, one NIR light-responsive hydrogel material with LCST-type double-network hydrogel on one side and UCST-type double-network hydrogel on the other side is fabricated. Through the regulation of structures, the hydrogel featuring highly doped and uniformly dispersed photothermal conversion reagent, double-network with high mechanical strength and larger cooperative driving force will be obtained, thus achieving efficient photothermal conversion property, high mechanical strength and large bending degree, which will promote its use as smart actuator in sub-zero temperature. Additionally, the relationship between properties and structures at all levels, including molecular composition, microstructure, interface structure and macro size, will be built. The formation mechanism and control method of the high-performance hydrogels will be revealed. These findings will provide theoretical basis for designing and application of novel high-performance polymer-based functional materials.

具有高效光热转化性能的近红外(NIR)刺激响应性水凝胶可作为智能驱动器，在零度以下的低温环境中具有潜在应用，但是较低的机械强度及弯曲能力限制了它的使用。本项目结合具有低临界溶解温度（LCST）的聚合物、具有高临界溶解温度（UCST）的聚合物与有机小分子光热转化剂，构筑一侧为LCST型双网络水凝胶、另一侧为UCST型双网络水凝胶的NIR刺激响应性水凝胶材料，通过结构调控使其兼具高掺杂量且均匀分散的光热转化剂、高强度的双网络结构与较大的协同驱动力，从而获得高效的光热转化性能、高强度与大弯曲度，促进其在零度以下环境中作为智能驱动器使用；并且建立分子组成、微观孔结构、界面结构、宏观尺寸等各级结构与性能之间的关系，揭示高性能水凝胶的形成机制及调控方法，为开发新型高性能聚合物基功能材料的设计与应用提供理论依据。

聚合物基智能材料在受到外界刺激时能够自动改变其物理和/或化学性质，是当代先进功能材料科学中一个蓬勃发展的研究前沿。其中，具有环境刺激响应性聚合物凝胶材料在仿生皮肤、软体机器人、自修复等领域具有重要的应用价值。本项目围绕具有温度、应力等刺激响应性聚合物凝胶材料，开展在环境刺激下的智能响应行为研究。项目利用光引发聚合分别以具有低临界溶解温度（LCST）的聚（N-异丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）、具有高临界溶解温度（UCST）的聚（丙烯酰基甘氨酰胺）（PNAGA）制备了PNIPAM水凝胶、PNAGA水凝胶，研究了其机械性能、温敏性，并且设计一种双层结构的水凝胶驱动器，利用双层水凝胶温度响应性不同，在温度变化时，产生可逆的弯曲形变。研究发现，通过构建互穿网路可以提高双层水凝胶之间的层间结合强度，通过在温敏性水凝胶中加入聚电解质可以将水凝胶溶胀性提高240%；优化后的双层水凝胶在温度刺激下显示出较大的弯曲度，为柔性智能驱动器的设计与制备提供了重要的研究基础。另外，基于液态金属/氧化石墨烯（LM/GO）的化学活性，项目扩展研究了具有应力刺激响应的聚丙烯酸基（PAA）水凝胶材料，提出了一种兼具自修复能力和优良力学性能的海绵状多孔离子电子导电水凝胶。在用作传感器时，具有高应变敏感度（应变范围在600%-1000%时，敏感因子GF可达9.86），高压应力灵敏度（应力范围在0-5 kPa内灵敏度S可达0.85 kPa-1。以上这些具有刺激响应性的感知材料有望为复杂多功能柔性器件的发展提供新的选择。