新型二维过渡金属碳化物纳米片层材料对放射性核素的吸附及其机理研究

With the rapid development of nuclear energy industry in China, the safe processing and treatment of nuclear wastes is of extreme importance for the advanced nuclear fuel cycle and environmental safety, in which functional nanomaterials will play crucial roles in the efficient adsorption, pre-concentration, separation and immobilization of various radionuclides. In this project, graphene-like transition-element carbide nanosheets（MXene）will be used for the adsorption of radionuclides due to their excellent electrical conductivity, high-temperature stability, corrosion resistance, ionizing radiation resistance. The adsorption behaviors and mechanisms of actinides and important fissile elements with MXene will be systematically investigated by batch experiments, synchrotron radiation techniques and density functional calculations. The effects of solution acidity, ionic strength, temperature and competing cations on the adsorption will be also studied. The experiemental and theoretical combined approaches will provide important and reliable clues for the applications of MXene in future advanced nuclear energy system.

随着我国核能事业的快速发展，放射性核废料的妥善处理与处置对于核燃料循环和核环境安全具有重要意义。功能化纳米材料在放射性核素的高效吸附富集、分离和固化处置方面可以发挥重要作用。本项目拟合成具有类石墨烯结构的过渡金属碳化物二维纳米材料（MXene），利用其高导热、耐高温、耐腐蚀和耐辐照等优良特性，研究其与铀、钍、镅等锕系元素和锶、铯等重要裂变产物元素离子的作用规律。采用静态吸附和电化学法吸附法研究这些放射性核素的吸附-脱附行为，并阐明溶液酸碱度、离子强度、温度、竞争离子等因素对MXene吸附的影响与机理。同时借助同步辐射XAFS、XPS等先进谱学手段并结合第一性原理计算模拟共同揭示吸附核素后的化学价态和配位结构等信息，从电子与分子尺度阐释MXene材料对核素的吸附特性和作用机制，为MXene材料在先进核能系统中的应用奠定实验与理论基础。

环境中放射性污染的高效治理以及核废物的妥善处置是当前制约核能健康发展和广泛应用的关键因素。作为近期能源与环境领域的研究热点，二维过渡金属碳化物片层材料（MXene）具有良好的亲水性、大量的活性位点和独特的纳米多层结构，是容纳放射性核素离子的理想载体材料。在过去的四年中，我们以V2CTx MXene为示范，首次证实了MXene材料可用于锕系离子的有效捕捉。在此基础上设计合成了一系列性能优异的MXene材料及其复合物/衍生物，并从实验与理论研究两方面系统研究它们对代表性放射性核素离子的吸附行为与作用机制，发现MXene可通过内配位络合、离子交换和还原固定等多种途径实现对放射性核素的高效富集。此外还初步证实了MXene基材料可用于放射性核素的电化学检测及电化学增强吸附。这些研究工作极大地丰富了MXene材料在核素分离固定领域中的应用，并进一步为核燃料循环先进技术开发以及环境放射性污染治理提供了重要的经验参考和理论基础。