典型污染物/矿物微界面的分子过程和分子构象：以砷锑和手性雌二醇为例

One of the most challenging strategies in the field of environmental micro-interface is to obtain the process and conformation of pollutants/surface at nanometer scale and in molecular resolution. Using air conditioned or ultra-high-vacuum scanning tunneling microscopy (STM) and atomic force microscopy (AFM), this project aims to get the molecular defined image of sorption process and interface structure for chiral estradiol sorbed onto the graphite, arsenic (and antimony) adsorbed onto the metal oxide minerals. In the obtained AFM or STM images, the distribution and arrangement of adsorption sites on the mineral, and the molecular structure of adsorbed contaminants, will be defined at nanometer scale and in molecular or atomic resolution. Some other theoretical and experimental approaches, such as extended X-ray absorption fine structure (EXAFS), density functional theory (DFT), thermal desorption spectroscopy (TDS), and X-ray diffraction (XRD), will be combined to the investigation. With the combination of recent research trends between molecular environmental science and condensed surface science, this project addresses to resolve the molecular process and interface structure between the environmental medium and pollutants, and consequently, will shed a new insight into the environmental behaviors and fates of contaminants at a molecualr resolution.

在纳米尺度和分子水平上，探求典型污染物/环境微界面的分子过程和分子构象，是当前环境微界面领域的一个重要挑战和难题。本课题拟用空气条件和超高真空条件下扫描隧道显微镜（STM）和原子力显微镜（AFM），观察雌二醇/石墨微界面、砷锑/氧化物微界面的分子吸附过程、纳米团簇和分子构象，从纳米和分子环境科学的角度探析典型污染物的液固微界面过程。将在分子水平上辨析矿物界面吸附典型污染物的吸附位点和吸附分子，探析污染物在在矿物表面的分子结合方式、排列矩阵和分布差异。同时，结合EXAFS，热解析（TDS）、X-射线衍射(XRD)、密度函数理论（DFT）理论等，探讨污染物在典型环境介质表面的分子聚集状态，吸附能和分子构象。本研究课题结合分子环境科学和凝聚态物理领域的最新发展趋势，解析污染物-环境微界面的分子过程和分子构象，为研究污染物的环境行为和归趋提供了新的方法和视角。

在纳米尺度和分子水平上，探求典型污染物/环境微界面的分子过程和分子构象是当前环境微界面领域的一个重要挑战和难题。传统测定方法中的一些化学提取步骤往往会对样品造成不可修复的伤害，并且无法检测污染物的原始聚集状态及微观分布。然而，污染物的原始聚集状态及微观分布，往往在很大程度上影响着污染物在环境中的迁移能力和生物有效性。因此，在微观尺度上原位实时观测污染物在环境介质中的过程成为环境研究的一个迫切需求。本课题在空气条件下利用原子力显微镜观察雌二醇/石墨微界面的吸附过程的纳米形态。其中包括雌二醇在高定向裂解石墨表面吸附形态随吸附初始浓度、吸附时间及溶剂的影响。单分子荧光显微技术具有灵敏度高、时间分辨率高以及可无损观测生物样品的优点，这使其能够在微观尺度原位实时观测污染物。在本研究中，我们选取五环多环芳烃苝作为研究对象，利用单分子荧光显微镜原位实时观测了苝的分子团簇现象，苝分子团簇在石墨烯表面的吸附过程，苝分子团簇在巨噬细胞中的跨膜运输过程以及苝在微生物中的跨膜运输过程。.相较于传统环境分析技术，单分子显微镜技术可以得到污染物在环境介质中的微区分布动态过程及物理聚集状体，为污染物的环境过程的研究提供了新的视角和信息。