烟气中CO2吸附分离的功能化吸附剂设计及构-效关系研究

我国是以燃煤为主要能源储备、消费的国家，随着温室效应的日益加剧，二氧化碳减排面临巨大压力，而目前的脱碳技术存在投资、运行费用高，吸收剂易降解，设备易腐蚀等缺点。为满足燃煤电厂烟气脱碳的需要，本申请针对燃煤烟气中CO2吸附分离的重大科学问题，以活性成份（空间位阻胺、富氨基聚合物等）为改性剂、特殊设计的多孔材料为载体，设计出新型高效吸附剂并对其构－效关系及CO2化学吸附过程热力学、动力学特性进行研究，旨在探明结构、反应、吸附、脱附机理。特别是期望通过本研究，得出基础理论模型，并突破该体系在脱硫后烟气条件下不能高效分离CO2的瓶颈。本研究拟从以下两方面着手，一方面是探索新的吸附载体和改性剂，设计出具有高选择性和高容量的新型吸附材料；另一方面是深入研究新型吸附材料化学吸附CO2的过程，探寻实际烟气条件下吸附CO2的构－效关系和热力学特点，为工业应用提供必要的科学依据。

在模拟烟道气条件下对吸附剂进行动态吸附研究中，考察了烟道气中其他成分对吸附过程的影响。主要研究结论如下：.以介孔分子筛SBA -16、KIT-6 CNTs为载体，聚乙烯亚胺（PEI）、四乙烯五胺（T E PA）和三乙烯四胺（TETA）为氨基改性剂，采用浸渍法合成了新型 CO2 固体胺吸附剂。通过分析其吸附等温线、吸附热、吸附穿透曲线、物理化学吸附、水分存在的影响以及NOx、SO2存在的影响等来说明新型吸附剂对烟道气中 CO2的吸附分离性能。结果表明：改性后SBA-16、KT－50和CNTs吸附剂均表现出稳定的吸附性能。在固定床动态吸附实验中，实验结果与Langmuir 方程模拟结果有着良好的相关性。使用KT-50模拟实际工业烟气条件下，40次的吸附/再生循环实验后，CO2 的吸附容量基本保持在3.2mmol •g-1和3.3mmol•g-1之间。建立的动力学模型能很好的对所制备固体胺吸附CO2的吸附穿透曲线进行模拟。TPD实验结果制备的吸附剂具有良好的脱附再生性能。