电解质门控石墨烯场效应晶体管在高灵敏肌氨酸检测中的机理及应用研究

Sarcosine sensors with high sensitivity, low detection limit, broad linearity range, and high selectivity are very important for the diagnosis of prostate cancer. Due to the high performances in chemical and biological sensing, solution-gated graphene field effect transistors (SGGT) are proposed for the detection of sarcosine in this project. The detection limit, linearity range, and selectivity of the SGGT devices are expected to be improved when the gate electrodes are modified with nanomaterials and biocompatible polymers. The miniaturized SGGT arrays integrated in the flexible microfluidic systems are also proposed for the high-throughput detection of sarcosine. To understand the physical and chemical mechanisms of the sarcosine sensors based on SGGT, the effect of the device structures and electronic properties of materials on the performances of the sensors will be studied. Moreover, it is possible to develop low-cost, portable, non-invasive, and disposable sarcosine sensors based on SGGT, which are very important for the early warning and diagnosis of prostate cancer.

对肌氨酸的高灵敏、低浓度、宽线性范围、选择性检测被认为是前列腺癌诊断研究中最具前景的重要技术之一。利用电解质门控石墨烯场效应晶体管（SGGT）对生物化学传感的高灵敏性、低检测极限等特点，本项目将SGGT首次引入对肌氨酸的检测技术领域。通过对栅电极的纳米修饰及聚合物改性，实现对肌氨酸低浓度、宽线性范围及选择性检测；设计微米级SGGT阵列器件，实现基于柔性微流控的小型化、高集成的肌氨酸检测系统；同时通过研究器件结构、材料电学特性等因素对器件灵敏性、检测极限及检测浓度线性范围等性能的影响，探索并构建SGGT器件在肌氨酸检测中的物理化学机制。本项目的技术有望进一步开发出一种低成本、便携式、无创伤的肌氨酸检测装置及一次性使用试纸，实现对前列腺癌的早期诊断和预警，对改善人类健康和提高生活质量具有重要的意义。

肌氨酸有望成为前列腺癌诊断过程中的一个具有临床诊断价值的肿瘤标志物，因此，寻找一种检测成本低、灵敏度高、检测极限低以及准确性高的肌氨酸检测技术具有非常重要的意义。本项目利用碳纳米管、铂纳米颗粒及阳极多孔氧化铝等修饰并改进薄膜晶体管传感器的栅电极，实现了对肌氨酸检测性能的提高。结果表明，利用碳纳米管修饰栅电极、铂纳米颗粒修饰栅电极、及镀铂AAO栅电极的OECT肌氨酸传感器的最低检测极限分别为50 nM、5 nM、50 nM，比不修饰纳米材料的传感器检测极限降低了1-3个数量级。由于纳米材料可以增加栅电极的比表面积，使有效肌氨酸氧化酶的负载量增大，同时碳纳米管和铂纳米颗粒等具有较好的电催化能力，因此薄膜晶体管传感器对肌氨酸的检测性能得到有效提高。由于对肌氨酸5 nM的检测极限低于正常人和前列腺癌患者尿液中的肌氨酸浓度（20 nM ~ 5 uM），因此可以满足对尿液中的肌氨酸检测的实际应用要求。