微环境可调控的蒙脱土纳米反应器的构筑及其在催化反应中的应用

It is important to develop nanoreactor with controllable microenvironment for catalysis reaction. The design and application of nanoreactors based on montmorillonite (MMT) has received many a scholar's concern over the past several years.In this project, gemini cationic surfactants will be synthesized and intercalated into the interlayers of MMT by ion exchange method, constructing the MMT nanoreactors. The microenvironment of nanoreactor will be adjusted by changing the functional group and the hydrophobic chain length of gemini surfactant. Transition metal nanoparticles will be supported on the MMT nanoreactors and the as-prepared catalysts will be applied into the C-N coupling reaction in water. Highly active and selective catalytic materials are expected to be optimized by adjusting the microenvironment of nanoreactor. The completion of this project will help to construct the nanoreactor with controllable microenvironment, reveal the influence law of the structure of the surfactant on the microenvironment of MMT nanoreactor, establish a method to adjust the microenvironment of nanoreactor, and provide a train of thought for design and preparation of highly active and selective heterogeneous catalysts.

发展一种微环境可调控的纳米反应器用于催化反应具有很重要的意义。近年来，蒙脱土（MMT）纳米反应器的设计和应用成为了一个研究热点。本项目拟合成一系列双阳离子表面活性剂，采用离子交换法将其组装到MMT层间，构筑出MMT纳米反应器。通过改变表面活性剂的疏水链长和官能团来调节纳米反应器的微环境。将过渡金属纳米粒子负载到所构筑的MMT纳米反应器中，并考察其在水相中催化C-N偶联反应的催化性能。通过调节纳米反应器的微环境，优化出高活性和高选择性的催化剂。本项目的完成可以构筑出微环境可调控的纳米反应器，揭示出表面活性剂的结构对MMT纳米反应器微环境的影响规律，建立一种调节纳米反应器微环境的方法，为设计和制备高活性和高选择性的多相催化剂提供一种思路。

发展一种微环境可调控的纳米反应器用于催化反应具有很重要的意义。近年来，通过层状材料构筑高活性和高选择性的纳米反应器用于催化反应成为了一个研究热点。在国家自然基金项目的资助下，我们首先合成了四种带不同官能团的阳离子表面活性剂以及两种双季铵盐，并且将其修饰到蒙脱土(MMT)层间构筑出不同微环境的MMT纳米反应器，揭示出了表面活性剂的结构对MMT纳米反应器微环境的影响规律，建立了一种调节纳米反应器微环境的方法。其次将铜纳米粒子负载到了双季铵盐修饰的MMT纳米反应器中，所制备的铜双季铵盐蒙脱土纳米反应器（Cu-Q-MMT）对于芳基卤与氨水的反应以及2-取代吲哚衍生物的合成反应均有高的催化活性和稳定性。在前面研究的基础上，我们通过化学键合的方法将氨基酸、1,3-二氨基和维生素B1分别修饰到了另外一种层状材料氧化石墨烯上，构筑出了不同微环境的氧化石墨烯纳米反应器，所制备的氧化石墨烯纳米反应器对于C-N偶联反应和Knoevenagel 缩合反应具有高的活性和选择性。