基于移动终端成像系统的多色化学发光可视化分析技术

Chemiluminescent sensors based on the imaging system of mobile terminal (MT) possess many advantages, such as visual analysis, low-cost, fast and portable feasibility. However, tranditional chemiluminescent materials are not applicable due to short luminescence time, constant color and bad stability.In this project, we will design and prepare multicolour chemiluminescent reagents and chip for simultaneous and visual detections of fluoride ion in natural water through combined with the MT imaging system. First, according to the principle of chemiluminescence resonance energy transfer,we will explore methods to design and synthesis red, yellow and green-emitted chemiluminescent reagents and the appropriate long-time chemiluminescent sysntem by chosed the spectral matching chromophore as an energy acceptor.Second, we will design the luminescent reagent structural responsed fluoride ion probe and develop a chemiluminescence off-to-on analytical principle based on chemiluminescence resonance energy transfer, and research the selectivity and sensitivity of the chemiluminescence switch to detect fluoride ions. At last, we will construct the visual chemiluminescent analysis platform by combined with the MT imaging systerm, and realizes a sensitive, selective, fast and instant visual detection f fluoride ions in the environment based on the coding technology. The expected results of this project will provide scientific basis and technical guidance for the fast and visual analysis of fluoride ions by chemiluminescent sensors.

基于移动终端成像系统的化学发光传感器具有可视化、低成本和快速便捷等优点，然而，传统的化学发光试剂由于发光寿命短、颜色单一和稳定性差等问题，限制了其在环境分析方面的运用。本项目拟制备对天然水体中氟离子具有特异性识别能力的多色化学发光试剂及其组装芯片，并结合移动终端成像系统构建化学发光可视化分析平台。（1）根据化学发光共振能量转移原理，选择光谱匹配的荧光发色团作为能量受体，设计合成红、黄和绿三种典型颜色的化学发光试剂并构建相应的长寿命发光体系；（2）设计发光试剂结构响应的氟离子探针，探索化学发光共振能量转移开关效应对氟离子检测的选择性和敏感性；（3）制备基于编码技术的多色化学发光芯片，并结合移动终端成像系统，实现对天然水体中不同氟离子浓度的同步、快速、可视化检测，从而构建基于移动终端的低成本、便携式化学发光可视化分析平台。本项目的预期成果将为氟离子的快速可视化分析提供新的科学依据和技术支撑。

在国家自然科学基金委的大力支持下，针对天然水体中氟离子的快速定量检测所存在的难题，本项目结合可视化分析技术，基于智能手机高性能的成像系统以及自带的App程序，从而构建基于移动终端的低成本、便携式可视化分析平台，实现了对天然水体中氟离子的同步、快速、可视化检测。在项目执行过程中，我们按照任务书开展了以下工作： (1) 基于氟促硅氧键裂解反应，随着氟离子含量的增加，2-(叔丁基二苯基硅氧基)苯酚生成2-羟基苯酚，使得氨基修饰的双发射量子点杂化体的荧光颜色发生绿色到红色的连续变化。然后利用3D打印技术构建了相应的智能手机图像的传感平台。传感平台首先收集样品中的荧光图像，智能手机上的APP分析这些图像的红、绿、蓝(RGB)通道值。氟离子浓度与红色和绿色的比值(R/G)之间存在线性关系（0 - 70.0 μM），最低检测极限(LOD)为2.0 μM，低于世界卫生组织所容许的最高值 (~ 63.16 μM)。(2) 荧光打开型氟离子纳米探针及其检测体系：3-氨基苯硼酸(APBA)修饰红色量子点(QDs) 与邻苯二酚形成五元环硼酸酯，导致其淬火荧光发射。氟离子的加入引起B-O键的断裂五元环硼酸酯转化为三氟硼酸盐，荧光打开，最低检测线为0.4μM，实现了氟离子的可视化检测。 (3) 反应性拉曼探针自组装硅基芯片对水环境中氟离子的超灵敏检测：首先制备了一种新型的表面增强拉曼散射(SERS)纳米探针 (Flu-PBA-Diol-Au@AgNPs)，氟离子的存在将导致纳米探针Flu-PBA-Diol-Au@AgNPs的SERS信号被淬灭。并进一步通过在硅片上自组装Flu-PBA-Diol-Au@AgNPs纳米探针从而发展处一种新型的硅基SERS芯片用于水环境中氟离子检测。(4) 便携式发光仪的研制：基于纳米增强化学发光效应和选择性配体的设计研发出便携式化学发光检测仪，并成功用于水中常见农药有机磷，有机氯的检测，为食品安全及农产品贸易提供了理论和技术支持。上述研究工作取得了多项具有创新性和系统性的研究成果，部分研究工作在高影响力的国际期刊Biosensors and Bioelectronics，nanoscale等上发表SCI论文6篇，影响因子全部大于3，培养博士和硕士生4名。