石墨烯/过渡金属硫化物纳米复合材料电化学适配体传感器的构建及其在肿瘤标记物检测中的应用

This project intends to synthesize graphene/transition metal dichalcogenides (TMDs) nanocomposites. Try to design new methods and explore new strategies to prepare graphene/TMDs nanocomposites with different components and structures. Use the new nanomaterials as enhanced substrates or probe vectors to modify the electrode by taking the advantage of particular electrochemical property of different kinds of materials and their synergistic effect. Construct novel graphene/TMDs nanocomposite-aptamer based electrochemical biosensors by combining with the high affinity and specificity of aptamer. Design novel sensing model and investegate the principle for the sensitive and selective detection of tumor markers. Furthermore, explore the recognition rules of the biological molecules and study the mechanism of the electrochemical signal convertion. The study will provide theoretical basis for the new technology of aptamer-based biosensor. At present, only a few of graphene/TMDs nanocomposites based electrochemical aptasensors have been studied and need further investigate. The research will broaden the application ranges and areas of the two-dimensional materials and provide new ideas and methods for early diagnosis and treatment of tumors.

本项目拟设计合成新型的石墨烯/过渡金属硫化物（TMDs）纳米复合材料，探索构建石墨烯/TMDs纳米材料的新策略和新方法，合成出不同成分、不同形貌的纳米复合材料，充分利用每一种材料独特的物理、化学性质，通过它们之间相互的协同作用，增强复合材料的电化学性能，并将复合材料作为电极增强材质或探针载体，结合适配体的高亲和力和强特异性，构筑石墨烯/TMDs适配体电化学生物传感器，设计新颖的传感模式，探索新的检测原理，实现对肿瘤标记物的高灵敏、高选择性检测。并且进一步研究传感器中生物分子的识别规律及其电化学信号转换机制，为基于核酸适配体生物传感新技术提供理论依据。目前，石墨烯/TMDs纳米复合材料适配体电化学传感器的研究报道相对较少，有待进一步深入研究。该课题将会拓宽石墨烯及TMDs等材料的应用范围和领域，为肿瘤的早期诊断与治疗提供新思路和新方法。

随着全球工业化进程的加快，人类健康和环境污染问题成为全世界面临的两大难题。构建高灵敏和高选择性的电化学传感器在疾病诊断、环境检测等领域具有重要的意义。本项目采用湿的化学法、超分子组装法、共价键合法和电化学沉积法等策略设计合成了系列功能化石墨烯-二硫化钼纳米复合材料，对材料的合成条件进行了优化，并采用不同的技术对纳米复合材料进行了形貌、尺寸及电化学性能表征。选择物理化学性能好的材料，采取不同的传感放大策略，构建了多种灵敏度高、选择性、稳定性好、操作简便、成本低的电化学适配体传感平台，实现了对疾病标记物（粘蛋白I、核仁素、肌钙蛋白I、miRNA、前列腺表面抗原、凝血酶、HPV等）的灵敏检测。探讨了传感响应机理，揭示了电信号增强的规律，并将其应用于实际样品的检测，取得了良好的结果。构建的传感器大多数是免标记的，避免了复杂又昂贵的标记途径，简单方便，成本低廉，易于实现自动化和现场检测。在完成项目任务的基础上，进一步拓展了石墨烯基纳米复合材料电化学传感器在环境污染物检测方面的应用。本项目的研究成果为基于纳米复合材料放大策略的电化学传感器在疾病的早期诊断和治疗、环境监测等方面的应用提供了新的方法和思路，在增进人类健康、环境保护等方面具有重要意义。在本项目的支持下，课题组发表SCI收录论文22篇，参加学术会议4次；申请发明专利13项，其中授权5项；荣获山西省科学技术一等奖1项；培养博士生3名，硕士生5名。