矢量光场激发下的新颖非线性光学效应研究

具有任意偏振分布的矢量光场具有独特的焦场特性，在光学微操纵、单分子成像和超分辨显微等领域显示出了广泛的应用前景。本项目主要研究紧聚焦矢量光场激发下的新颖非线性光学效应，详细分析纵向非线性极化诱导的奇异非线性光学现象，发展全矢量非线性光学表征技术并用于新型材料的非线性光学表征。运用Richards-Wolf矢量衍射理论计算紧聚焦矢量光场在焦点区域的三维电磁场。针对不同晶体结构分析其二阶和三阶非线性极化率张量，建立相应的全矢量波动方程理论。用Green函数和Crank-Nicolson等方法理论模拟非线性光学信号。运用实验组生成任意矢量光场的成熟技术，用高数值孔径显微物镜聚焦矢量光场获得三维焦场。实验上研究矢量光场与晶体相互作用诱导的二次和三次谐波产生等非线性光学信号。通过调控矢量光场，研究纵向光场分量对非线性光学效应的影响，发展用矢量光场表征材料光学非线性极化率张量的新方法。

作为光场的基本矢量属性，偏振在光场的聚焦、传播和光与物质相互作用中起到了重要作用。近年来，操控光场的偏振态引起了人们的广泛兴趣是因为具有空间变化偏振态分布的矢量光场具有新奇特性和潜在应用，在光学微操纵、超分辨成像和光学微制备等显示出了广阔的应用前景。人们在关注矢量光场的生成、聚焦和应用的同时，也在积极探讨矢量光场与非线性光学介质相互作用的规律及其应用。. 在本项目的资助下，课题组主要开展了各种新型矢量光场的生成、焦场和传播特性、矢量光场激发下的新颖非线性光学效应等方面的理论和实验研究，取得了如下阶段性科研成果：.（1）开展了多种新型矢量光场的实验生成、聚焦特性和传播行为的研究。报道了旋向变化矢量光场的非傍轴和傍轴聚焦；分别实现了两种新型径向变化矢量光场的可控纵向双聚焦和针形焦场；通过聚焦空间变化线偏振矢量光场可控地生成光学瓶状场；研究了杂化偏振矢量光场在焦场处的聚焦和偏振态演化特征；给出了旋向变化矢量光场经过环状孔径衍射后的非旁轴传播和聚焦；利用不对称扇形矢量光场实现了对焦场的振幅、相位、偏振的调控。.（2）矢量光场激发下的矢量自衍射等新颖非线性光学效应。研究了飞秒矢量光场通过光学克尔介质后的矢量自衍射行为；提出了通过操控光场的偏振分布来增强双光子吸收器的光限幅效应，并进行了相应的实验论证；研究了光学克尔样品不完美对远场自衍射图样的畸变规律。.（3）矢量光场Z-扫描表征技术及实验论证。发展了柱状矢量光场激发双光子吸收器的Z-扫描和非线性透过率理论；报道了用旋向变化矢量光场Z-扫描技术来表征各向同性非线性介质的非线性折射系数；给出了径向偏振光表征饱和吸收器的Z-扫描理论；报道了一系列均配物取代酞菁稀土双层复合物和施主-Pi-受主型卟啉等新型材料的光学非线性效应。.（4）矢量光场在光限幅器和光学微操控等方面的应用。提出了用柱状矢量光场增强多光子吸收器的光限幅效应；研究了椭圆偏振矢量光场作用于电介质瑞利粒子产生的光力分布，实现了对瑞利粒子的三维稳定捕获。. 通过本项目的实施，实现了对各种新型矢量光场的焦场调控，建立了矢量光场Z-扫描表征技术理论体系，发现了矢量光场激发下的矢量自衍射等非线性光学效应并阐明了其物理机理。这些工作的完成为进一步开展矢量光场在非线性光学效应及其应用等方面的研究提供了较丰富的知识积累。