Ag3PO4/MoS2/TiO2纳米管新型复合电极的制备及其光电催化降解水中磺胺类抗生素的机理研究

Antibiotics is a kind of persistent organic pollutants, which is widely exist in the environment. It’s likely to cause abnormal physiological processes, resulting in the incidence of cancer increases. In current,the problem of binary photocatalysts is that Ag3PO4/TiO2 is unstable and visible light activity of MoS2/TiO2 is relatively low. This project proposed to build nanoscale Ag3PO4/MoS2/TiO2 nanotube heterojunction materials, using the sensitivity of Ag3PO4 to visible light and the high conductivity of MoS2, enhancing the photoelectrocatalytic degradation efficiency of the sulfa antibiotics molecules. The research include: preparation of Ag3PO4/MoS2/TiO2 new nanotube heterojunction materials by combining electrodeposition and chemical impregnation method; discuss the characteristics of sulfa antibiotics degraded by the heterojunction materials under visible light irradiation, investigate the relationship between the enhanced visible light absorption, charge separation and the promotion of substrate degradation, revealing the degradation pathway and mechanisms of sulfa antibiotics on the nanostructured materials. The implementation of the project could providetheoretical basis for the Ag3PO4/MoS2/TiO2 nanocomposite photocatalytic treatment of antibiotics refractory organics.

抗生素是一类广泛存在于环境中的持久性有机污染物，容易造成生理过程出现异常，使癌症的发生率增加。针对目前二元光催化剂Ag3PO4/TiO2的不稳定性和MoS2/TiO2可见光活性不高的问题，本项目利用窄带半导体Ag3PO4对可见光的敏感性和过渡金属二硫属化合物MoS2的高导电性，提出构建三元纳米尺度的Ag3PO4/MoS2/TiO2纳米管新型异质结材料，强化磺胺类抗生素在该复合电极上的光电催化降解效率。研究内容包括：结合电沉积和化学浸渍法制备Ag3PO4/MoS2/TiO2纳米管新型异质结材料；研究异质结材料在可见光诱导下降解磺胺类抗生素的特性，深入探讨复合纳米异质结构对可见光吸收和光生电荷分离效率的增强作用与促进底物降解的内在规律，揭示磺胺类抗生素在该纳米结构材料表面的降解机理。本项目的实施可为Ag3PO4/MoS2/TiO2复合纳米材料光催化技术处理抗生素类难降解的有机物提供理论依据。

抗生素是世界上用量最大、使用最广泛的药物之一。由于抗生素类的药物大量连续性地向水环境中释放，已经导致了药物“持久性” 水环境污染。水环境中抗生素的长期暴露，使水生物表现慢性中毒效应；污染饮用水可能造成人体生理过程出现异常，肠道菌群失调以及容易产生抗性细菌，使癌症的发生率增加等危害。因此，针对水中抗生素的控制技术和降解机理的研究具有重要的科学价值。对于环境中具有持久性的抗生素类药物，传统的污水处理方法难以有效去除。近年来，采用高级氧化技术降解抗生素取得显著的效果，也引起了学者们的广泛关注。作为典型的高级氧化技术，光催化被认为是最具发展前景的污染控制新技术之一。针对目前光催化技术在抗生素降解过程中对可见光的利用率以及量子效率不高的问题，结合纳米材料和过渡金属二硫属化合物研究的最新进展，本项目首先采用光辅助电沉积法制备的具有可见光活性的MoS2/TiO2纳米管阵列电极在光电催化降解染料和抗生素的过程中均表现出比TiO2更高的催化活性。本项目采用原位复合的方法，将 MoO3 复合在 Ag3PO4 催化剂上，从而制备了高稳定性的 MoO3/Ag3PO4复合催化剂，MoO3 的负载，不仅能够有效提高复合催化剂在降解亚甲基蓝的光催化降解效率，而且也有效提高了复合催化剂的稳定性。在此基础上，本项目结合化学浸渍法，成功构建三元纳米尺度的Ag3PO4/MoS2/TiO2 纳米管新型异质结材料极，该复合电极在光电催化降解抗生素（磺胺嘧啶）的过程中表现出很高的催化活性。采用液质联用技术，我们推测了磺胺嘧啶在该复合电极上的降解机理。本项目的研究工作，为今后可见光催化剂材料的构建提供了一些方法和思路。