二维范德华异质结界面电荷转移动力学过程及调控机理的超快光谱研究

Because of their unique optical and electronic properties, two dimensional van der Waals heterostructures have shown exciting potential in ultrathin and flexible optoelectronic, photovoltaic and light emitting devices. As the key steps, the photoexcited interfacial charge transfer and subsequent charge recombination process determine the overall efficiency. Despite of a few preliminary studies on those processes, their precise measurements and the role of energy, momentum, electronic coupling and excitonic effect on those processes is still lacking. In this project, we will use ultrafast spectroscopy to investigate the photoexcitation dynamics in van der Waals heterostructures with type II band alignment, including interfacial charge transfer process and the recombination process of charge transfer exciton and the tuning of those processes with rotational, stacking and environmental degree of freedom. We would like to reveal the basic role of energy, momentum, electronic coupling and excitonic effect on those dynamic processes, to lay the foundation for designing novel and high efficient two-dimensional van der Waals heterostructure devices.

二维范德华异质结因其独特的光学、电学、机械性质在光电、光伏和发光等领域表现出了激动人心的应用前景。在这些光电器件中，作为核心步骤，范德华异质界面的光激发动力学过程包括界面电荷转移以及电荷转移态的复合过程对于器件的效率起着决定性的影响。尽管人们对于二维范德华界面的光激发过程已经进行了初步的研究，但对整个过程的精准、完备的动力学表征以及调控机理研究尤其是动量、能量、电子耦合和激子效应的影响规律仍然缺乏。本项目将以具有II型能带排列的过渡金属硫族范德华异质结为模型体系，以微区超高时间分辨光谱为手段，系统研究二维范德华异质结界面的动力学过程包括界面电荷转移过程和生成的电荷转移激子的复合过程的速率和机理，以及通过晶格转动自由度、堆积自由度、环境自由度等对这些过程的调控机制，揭示二维界面能量动量、电子耦合、激子效应在动力学过程中的基本规律，为新型、高效的二维范德华异质结光电器件提供设计和调控基础。

二维范德华异质结因其独特的光学、电学、机械性质在光电、光伏和发光等领域表现出了激动人心的应用前景。在这些光电器件中，作为核心步骤，范德华异质界面的光激发动力学过程包括界面电荷转移以及电荷转移态的复合过程对于器件的效率起着决定性的影响。本项目中，我们制备了高质量的二维范德华异质结，搭建了具有能量和手性分辨的高时间、空间分辨的时间分辨光谱技术，系统研究了1）II型异质结中的电荷转移机制和强耦合特征，并发现通过BN势垒层调控和优化动力学性质的策略。2）I型异质结中的能量转移机制，发现I型异质结中激子转移过程并非传统的FRET机制，而是以不对称电荷转移的方式进行，能够同时实现亮、暗激子的传能捕获。3）单层黑磷中的多激子效应，发现高效的多激子产生性质并表现出来层数依赖性，并通过构建II型异质结实现吸收单个光子产生多个载流子的。4）石墨烯中的热电子转移过程，发现了石墨烯中热电子散射转移的新机制，并构建了基于石墨烯热电子的光电探测器，将石墨烯的红外光电探测能力提升了两个数量级。5）通过胶体量子点、溶液法钙钛矿、有机半导体和二维层状半导体形成杂化异质结增强二维层状材料的光捕获能力，发现胶体量子点/层状半导体异质结中随着量子点尺寸变小，电荷转移机制从弱耦合向强耦合的转变；发现钙钛矿/层状半导体异质结中钙钛矿的长程载流子输运和在界面的超快分布转移；发现有机半导体单线态向层状半导体异质结的超快转移过程。这一列成果为二维范德华异质结超快界面动力学过程提供了清晰的物理图景和调制手段，还为下一代高效的光电器件、热电子器件和自旋谷器件的探索和设计提供了坚实的基础。