二维异质结中界面电荷超快输运过程的扫描成像

Controlling charge transfer and transport at the interfaces of nanostructures is an important challenge for their utilization. Two-dimensional (2D) nanostructures provide a new platform to create architectures with atomically thin and sharp interfaces for directing interfacial charge transport. Elucidating mechanisms for multi-scale charge transfer, separation, and transport processes at the interfaces of 2D heterostructures is the overarching goal of this proposal. Addressing these challenges in 2D heterostructures requires experimental tools with high spatial resolution to enable correlating charge transfer and transport processes to inter-component coupling and local structures over multiple length scales. Because charge transfer is ultrafast in nature ultrafast time resolution is also necessary for unraveling mechanisms. Therefore, interfacial charge transport across 2D atomically thin interfaces will be directly measured and visualized in both spatial and temporal domains using transient absorption microscopy and spectroscopy to elucidate mechanisms. With these efforts, we hope to understand the physics behind the relationship between interlayer coupling and charge transfer pathways.

控制纳米结构界面的电荷转移和输运是纳米结构中的一个重要挑战。二维纳米结构提供了一个新的平台来创建具有原子厚度和清晰界面的结构，用于研究界面处的电荷传输。阐明二维异质结构界面多尺度电荷转移、分离和输运过程的机理是本研究的首要目标。为了解决和回答在二维材料异质结中的载流子转移、分离和输运过程，需要一种具有超高空间分辨率和超短时间分辨率的实验手段去分辨和理解载流子在层间的输运和转移行为。因此，我们希望利用瞬态吸收光谱对载流子的寿命和层间载流子的形成过程进行研究，同时利用瞬态吸收显微镜的空间和时间分辨优势，对载流子的输运、转移和分离过程进行直接成像，从而揭示二维材料异质结中的光激发后载流子的输运行为，理解不同耦合强度对载流子输运、转移和分离过程的影响。

控制纳米结构界面的电荷转移和输运是纳米结构中的一个重要挑战。二维纳米结构提供了一个新的平台来创建具有原子厚度和清晰界面的结构，用于研究界面处的电荷传输。阐明二维异质结构界面多尺度电荷转移、分离和输运过程的机理是本研究的首要目标。为了解决和回答在二维材料异质结中的载流子转移、分离和输运过程，需要一种具有超高空间分辨率和超短时间分辨率的实验手段去分辨和理解载流子在层间的输运和转移行为。因此，我们希望利用瞬态吸收光谱对载流子的寿命和层间载流子的形成过程进行研究，同时利用瞬态吸收显微镜的空间和时间分辨优势，对载流子的输运、转移和分离过程进行直接成像，从而揭示二维材料异质结中的光激发后载流子的输运行为，理解不同耦合强度对载流子输运、转移和分离过程的影响。通过项目的执行，很好的完成了项目预期目标。经过前期的努力，搭建了瞬态吸收和瞬态吸收显微镜系统，构建了具有超高时间和空间分辨率的实验手段；探索了缺陷态对单层二维材料载流子动力学的影响，发现了由于缺陷态导致的随功率增加速率变慢的异常动力学行为，以及空间上随时间收缩的行为；通过直接成像的方式，发现了层间耦合强度对载流子在异质结间转移的影响，观测到了随着层间耦合强度的减弱，在MoS2/WS2异质结间出现了一个慢的能量转移过程；证实了极性阳离子会使得因自旋轨道耦合而劈裂的两个导带能级失谐，从而引起热载流子从中间态冷却到导带底的过程变慢。通过利用超快激光光谱学一系列国际领先技术对二维材料异质结的一些基本物理问题和基础的物理过程进行理解和认知，获得了具有国际影响力的科研成果，项目执行期内以一作和通讯作者身份共发表SCI研究论文7篇，培养已毕业和在读硕士和博士研究生共6名。