板块俯冲过程中沉积物释放CO2的热力学计算和高温高压实验研究

The primary source of CO2 in subduction zones is the breakdown of carbonate minerals in pelagic sediments. In many cases, dragged down by the subducted plates, sedimentary materials appear to be subducted past the accretionary prism to deeper levels in the subduction zones. CO2 released during the devolatilization of sediments may alter the bulk composition of slab-derived fluids and play a critical role in the arc volcanism, earthquake generation in plate margins and the deep cycle of subducted materials. We selected 6 typical sedimentary materials/rocks worldwide with CO2 content variant from 2.13 wt.% to 18.49 wt.% as the starting materials for high pressure differential thermal analysis, high pressure experiments with constant P-T and thermaldynamic calculation. The main target is the study of the CO2 emitting from subducted sediement to provide experimental and calculative resuls for the P-T conditions of CO2 release, amount of CO2 generated at different depths, decarbonization reactions and carbonaceous phases in the sedimentary system.

俯冲沉积物是俯冲带CO2最主要来源，沉积物在俯冲带可以随俯冲板块进入地球深部，通过变质去挥发份过程释放出CO2，对俯冲带流体组成、岛弧岩浆演化、板块间发震带的形成和俯冲带物质循环均会造成重要影响。本课题选择全球六处CO2含量不同的典型俯冲带沉积物（岩）为研究对象，运用高压差热实验、恒温恒压实验和热力学计算方法，研究俯冲沉积物在俯冲带温压条件下CO2释放过程，确定沉积物在俯冲带深部释放CO2的深度范围、温度条件、CO2释放量、体系中发生的脱碳反应和主要的含碳相组成，为系统揭示沉积物在俯冲带CO2释放过程提供实验和计算依据。

项目组全体成员围绕《项目申请书》和《项目任务书》中的项目研究内容，按照“年度研究计划”针对俯冲沉积物在俯冲带温压条件下CO2释放过程、沉积物在俯冲带深部释放CO2的深度范围、温度条件、CO2释放量、体系中发生的脱碳反应和主要的含碳相组成等研究内容，按时并顺利开展了各项研究工作，获取了相关研究成果。主要包括：（1）天然沉积岩体系变质去CO2和H2O过程的高温高压实验研究；（2）沉积岩体系变质去流体过程中石榴子石Fe-Mg组成特征与温压关系研究；（3）地球深部主要含碳矿物相—文石PVT状态方程；（4）含碳矿物超声波速原位测量；（5）含碳矿物压缩各项异性的密度泛函理论计算研究。.通过上述研究，发现天然含碳沉积物体系发生了变质去流体作用后，矿物相组成表现出榴辉岩相组成特征。产物中石榴子石的端元组成以镁铝榴石和铁铝榴是为主，且其FeO含量随实验温度升高而增高，MgO含量则随实验温度升高而降低。本研究为天然泥质岩体系变质脱水过程中石榴子石Fe-Mg组成特征随温度变化的特征提供了实验依据。此外，确定了俯冲带重要含碳矿物—文石的高温高压状态方程参数和压缩率特征，并用计算方法解释了压缩率各向异性成因。文石的热弹性参数为：KT0 = 65.24 ± 0.24 GPa, (∂KT/∂T)P = -0.024 ± 0.002 GPa K-1 and α300= (6.1 ± 0.7)×10-5 K-1。在c轴方向上，文石的压缩率最大，这与文石晶格内<Ca-O> 和 <C-O> 键的键长键角随压力变化的非对称性变化有关。随压力增加，文石晶体体积的变化主要由晶格内CaO9十二面体和晶格孔隙压缩引起，而晶格内的CO3四面体的体积在0-20GPa内体积变化很小，对晶格体积变化影响很小。.本项目将综合运用了密度泛函理论计算和高温高压实验手段，开展了以典型沉积物体系及典型含碳矿物为研究对象的高温高压模拟实验和计算研究工作，揭示了俯冲带CO2最主要来源－沉积物在不同地热梯度俯冲带的脱碳过程。研究结果为确定含体系在俯冲带的CO2释放深度、所发生的脱碳反应和CO2释放量提供了最为直接的证据，为解释俯冲带CO2形成过程和地球深部物质循环提供依据。