MOF/MXene复合纳米片的导向构筑及电催化析氢性能

In view of metal-organic frameworks (MOFs) electrocatalysts exhibit poor intrinsic conductivity and stability, tightly-coupled MOF/MXene composite nanosheets are constructed in this project based on the concept of composite materials design. We plan to overcome these disadvantages of MOF electrocatalyst by controllable regulating the surface functional groups of MXene, leading to the optimized HER performances of composite materials and opening up a new way to solve these problems. Taking the HER performance as a guide, we will firstly controllable synthesize several ultrathin MXene nanosheets with rich surface functional groups, which are then used as templates to fabricate the MOF/MXene composite nanosheets. The reaction mechanism and oriented assembly rules of the composite nanosheets will be systematically studied. The structure-activity relationship between table interface and electronic structure will be explored. The effect of ultrathin MXene nanosheets on electric conductivity, stability and active sites of MOF nanosheets will be revealed. This work will benefit the understanding of advantages and limitations of such composite materials for promoting MOF-based composites research work.

针对目前金属有机骨架(MOFs)电催化剂存在导电性和稳定性普遍较差等问题，运用复合材料的设计思路，构筑紧密耦合的MOF/MXene复合纳米片，通过对MXene纳米片表面官能团组分的调控改善制约MOF电催化析氢性能的诸多因素，实现复合材料性能的优化剪裁，提供解决这些问题的新途径。本项目以电催化析氢功能为导向，首先可控合成几类富含不同表面官能团的超薄MXene纳米片，以其为基底载体，导向构筑MOF/MXene复合纳米片，系统研究复合纳米片组装中的化学机制和导向性组装规律，探究复合材料微结构-表/界面性质-电子结构-电催化析氢性能之间的构效关联，揭示超薄MXene纳米片对MOF导电性、稳定性以及活性位点的作用机制，阐明MOF/MXene复合纳米片的协同催化反应机理，深刻认识该类复合材料优势和局限，以期推进MOF复合电催化材料的研究工作。

金属有机框架(Metal-Organic Frameworks，MOFs)材料因具有合成灵活性和结构多样性等优点，被越来越多地应用于能源存储和转换领域。在本项目实施过程中，项目负责人针对目前MOFs材料在导电性和稳定性普遍性较差、电化学反应活性较低等问题上，对材料进行功能性设计，在研究电催化析氢性能的同时也拓展了此类材料在超级电容器、电催化析氧和甲醇电氧化中的应用，并取得了系列成果。通过设计异金属MOF超薄纳米片，揭示不同金属之间的协同效应，实现了电化学反应活性的提升；运用复合材料的设计思路，原位构筑了一系列“MOFs+无机材料”复合材料，调控改善制约MOFs材料的诸多因素，实现复合材料在能源存储和转换性能上的优化剪裁，提供解决这些问题的新途径,最终获得了一系列高性能电催化剂和电极材料，为开发能够用于能源存储与转换领域的新型MOFs基材料提供了参考。基于以上研究，项目负责人以第一作者或（共同）通讯作者发表在Chem. Commun、 Inorg. Chem、，Inorg. Chem. Front、 Dalton Trans等化学领域重要期刊发表论文5篇。