甘油选择性氢解用高分散纳米双金属催化剂的设计与性能研究

随着1,3-丙二醇需求量与日俱增，由生物柴油副产甘油催化氢解制备1,3-丙二醇的研究日益受到重视。然而，现有的甘油氢解催化剂存在反应温度、压力过高，1,3丙二醇的收率不高等问题，使其实际应用受到限制。因此，开发温和条件下的高活性催化剂是甘油氢解制1,3-丙二醇的关键。本课题研究采用富含二次中孔改性沸石负载杂多酸为酸性前体，在此基础上采用微乳法负载粒径均一的高分散纳米双金属粒子，制备出新型的双功能催化剂。利用XRD、IR、TG-DSC、HRTEM、SEM、XPS、TPR、H2-O2滴定、NMR等多种手段对催化剂进行全面表征，考察所制备的催化剂在甘油氢解反应中的性能，研究制备参数与催化剂物化性质和催化性能的关系，揭示该类双功能催化剂上甘油氢解过程的基本规律，为得到温和条件下高转化率、选择性和稳定性的有工业应用前景的甘油氢解新催化剂提供科学基础。

生物柴油产业化过程中副产大量甘油的综合利用日益受到重视其中甘油催化氢解制备1，3-丙二醇是生物柴油副产甘油综合利用的重要途径。已有的甘油氢解催化剂存在反应温度、压力过高，1，3丙二醇的收率不高等问题，使其实际应用受到限制。本项目以具有适宜酸性和孔结构的分子筛为载体负载杂多酸以及双金属钠米粒子，制备出一系列新型的双功能催化剂，该催化剂在相对温和的条件下，具有很好的甘油转化率和1，3-丙二醇的收率；原有的氧化物负载铜基催化剂在甘油氢解过程中几乎没有1，3-丙二醇的生成，本研究尝试在此类催化剂上引入适量的酸性分子筛，催化剂的活性得到明显提高，而且有接近于含贵金属催化剂所具有的1，3丙二醇的选择性；利用多种手段对催化剂进行全面表征，研究制备参数与催化剂物化性质和催化性能的关系；初步探讨了两种体系催化剂上的甘油氢解反应机理；对氢解反应的主要产物分别进行了减压间歇精馏和过程模拟研究。本课题的研究为得到温和条件下高转化率、选择性和稳定性的有工业应用前景的甘油氢解新催化剂提供科学基础。