水与极性氧化物薄膜的相互作用

Polar oxide thin films, including nicke oxide (NiO(111)), cerium oxide (CeO2(111)), chromium oxide (Cr2O3(111)) and magnetic iron oxide (Fe3O4(111)) films, and nano particles of nickel(Ni), gold(Au) and iron(Fe) deposited on them, metal/oxide systems, will be prepared under ultrahigh vacuum condition. The adsorption, desorption and dissociation of water (H2O) on those designed surfaces will be studied in situ by using various electron spectroscopies and surface analytical techniques. Experimentally, the studies will be focused on the surface geometric structure, electronic structure as well as the process of dissociation and desorption of water. The dependence of water adsorption on the polar oxide surfaces and metals modified oxide surface, and the interaction between water and oxide surfaces will be carefully investigated. The exprimental data will be carefully collected, which can be used for designing and developing the advance materials for water dissociation. Also, our studies will be helpful to further understand the mechanism of oxidation on the solid surfaces with water.

本课题拟在超高真空条件下制备极性氧化物薄膜(包括氧化镁（MgO(111)），氧化铈（CeO2(111)）, 三氧化二铬（Cr2O3(111)）和四氧化三铁（Fe3O4(111)）薄膜)和纳米金属颗粒（镍（Ni）,金（Au）和铁（Fe））沉积的金属/氧化物体系，并用多种电子能谱和真空表面分析技术原位测量水（H2O）吸附在它们表面的几何结构和电子结构，了解H2O在不同氧化物表面的吸附、脱附和解离过程。通过实验，详细研究极性氧化物以及金属纳米颗粒修饰的氧化物表面对水吸附构型的影响，深入探讨水分子与极性氧化物表面相互作用的机理。本项目将收集实验室数据，为研发可以解离水的高效催化材料和表面纳米体系提供基本的科学依据。课题的开展还将有助于在分子和原子水平进一步理解水对固体表面的氧化机理。

若能找到一种高效解离水（H2O）的材料，其意义不言自明。. 本项目在超高真空中制备了超薄极性氧化物膜，包括FeO(111)，Fe2O3(0001)，Fe3O4(001)，NiO(111)和MgO(111)薄膜，用原位X射线光电子能谱，紫外光电子能谱，低能电子衍射，高分辨电子能量损失谱和俄歇电子能谱，以及非原位拉曼光谱，扫描电子显微镜和原子力显微镜多种方法研究了水在上述氧化物薄膜及单晶SrTiO3(110)表面的吸附和分解行为。探讨了Ag和Au与极性氧化物表面的相互作用。. 实验发现，H2O在NiO(111)表面有较明显的解离行为； H2O最初在重构的Fe3O4(001)表面上吸附时，可以被分解,表面上分解的OH基与表面有一定的倾斜角；在SrTiO3(110)表面，H2O分子与含Ti3+的表面有相互作用产生，在含有Ti3+-高浓度氧空位结构的表面可将H2O解离。. Ag和Au在含小面结构的MgO(111)或NiO(111)表面仍然以(111)薄膜外延生长，形成连续的金属薄膜。当对Au/MgO(111)表面加热后，Au形成纳米颗粒，拉曼光谱测量结果表明这些纳米颗粒具有较高的拉曼活性。. 本项目的研究结果有助于揭示H2O在金属氧化物和金属/氧化物表面的吸附和解离机理，详细了解金属与极性氧化物表面之间的相互作用，为设计和研发高效解离水的新材料提供更多的实验数据及可信的科学依据。