土壤疏水性演变对有机污染物界面行为的影响及耦合机制

Soil water repellency (SWR) is one of the key parameters that controls the behaviours of organic pollutants at the soil micro-interface. The studies of SWR are ranged from ecosystem, micro-nano scale to molecular level. To date more attention is paid at the relationship between SWR and the concentration of organic fractions, the influence of the structure and morphology of organic fractions on the dynamics of SWR and its mechanism remains unknown. Besides the effect of the dynamics of SWR on the transport and transformation of organic pollutants at the micro-interface needs to be studied. The dynamics of SWR under drying-wetting alternation demonstrate the evolution of soil micro-nano structure and the morphology of organic fractions. Meanwhile, as a functional material used in soil pollution control and remediation, the influence of biochar on the dynamics of SWR gains little attention. This project will explore the dynamics of SWR, its driving force and interaction principle under drying-wetting alternation at the micro-nano scale; it aims to understand the transport process of organic pollutants at the soil-liquid interface in soil and its influence on SWR dynamics based on the in-situ measurements, to interpret the coupling mechanism of SWR dynamics and the transport of pollutants; we expect to find out how the addition of biochar affects soil micro-nano structure and the interfacial behaviours of organic molecules and the coupling relation leading to the change of SWR. Understanding the dynamics of SWR and its coupling mechanism and molecular principle of the interfacial behaviours of organic pollutants is the unique and innovative point of this project, that consequently provides novel methods to support soil pollution control and remediation in future.

土壤疏水性研究涉及生态系统、微纳尺度和分子水平，是调控有机污染物土壤微界面行为的关键参数之一，目前更多关注土壤疏水性与有机组分含量之间的关系，对微界面上有机组分结构及形貌对疏水性演变的影响及机理缺乏认识；土壤疏水性演变对有机污染物迁移转化的影响缺乏研究。干湿交替下土壤疏水性演变反映土壤微纳结构和有机组分形貌的演化；作为土壤污染控制与修复功能材料，生物炭对土壤疏水性演变的影响极少被关注。本项目将从微纳米尺度上探究干湿交替过程中土壤疏水性的演变、驱动力及作用机理；利用原位测定，研究有机污染物在土壤固-液界面上的传输过程及对土壤疏水性演变的影响，揭示土壤疏水性演变与污染物迁移之间的耦合机制；探明添加生物炭对土壤微纳结构和有机分子界面行为的影响，及其导致土壤疏水性变化的耦合关系。本项目的特色与创新点在于认识土壤疏水性演变与有机污染物界面行为的耦合作用及分子机理，为土壤污染控制与修复提供新方法。

从微观角度研究土壤物理结构与化学组成与疏水性演变的关联机制较为缺乏。生物炭作为优良的土壤改良剂和环境修复剂，得到广泛关注，但其本身亲疏水性的溯源及其添加对土壤疏水性的影响却极少被研究。因此，本研究旨在探索土壤疏水性在不同尺度上的空间分布规律及其从宏观到微观尺度上的空间效应，阐明干湿交替过程中土壤颗粒表面的亲疏水性的变化机制，探究以生物炭为主的环境友好型修复材料和土壤改良材料的环境过程及其效应。.（1）本研究首次系统地阐述从纳米尺度到生态系统范畴内土壤疏水性的发生、持续时间和分布规律。有机质与水分子在纳米尺度上的相互关系决定了土壤疏水性的持续时间；干湿循环交替过程很大程度地影响了水分子与土壤颗粒之间的相互作用，从而增加了土壤在湿润时变得亲水而干燥时变得疏水的可能性。研究提出纳米尺度是解释土壤疏水性的发生和强弱程度的最关键尺度。本项目研究提出以纳米尺度为基础，结合多尺度的研究将是土壤疏水性研究的发展趋势，同时也呼吁土壤疏水性的机理研究应当从纳米尺度拓展到更大的尺度，以促进土壤污染修复和缓和全球气候变化。.（2）其次，本项目探讨了不同生物炭对土壤疏水性的影响及其添加对土壤水文属性的影响，从表面物理结构和化学组成层面剖析了生物炭疏水性的成因。研究表明热解温度决定了生物炭表面的羧酸基团、比表面积和孔径容量，而羧酸基团（r=0.883）、比表面积（r=0.565）和孔径容量（r=0.496）都与生物炭疏水性相关，因此热解温度是主导生物炭亲疏水性的最关键因素。疏水性生物炭的添加（5%质量比）能够明显增加亲水土壤的疏水性（139.07%-187.99%），同时也提高亲水土壤的最大持水量（11.19%-59.70%）。该研究揭示了土壤本身的疏水性和总有机碳含量决定了生物炭对土壤疏水性和水文属性的影响，并呼吁生物炭应用之前需考虑其对土壤疏水性和水文属性的影响。