基于多种自由基协同氧化的VUV/UV/过硫酸盐体系降解水中微污染物的机理

Low pressure mercury lamp (LPUV) is widely used in water disinfection, it can simultaneously produce 185 nm vacuum ultraviolet light (VUV) and 254 nm UV-C, but VUV is not being used. To improve the effective utilization of VUV in LPUV, the project proposed the transformation of eaq- and H• generated from VUV to sulfate radical by using persulfate, to enhance the removal of pollutants. The project will investigate the transformation of reactive species (i.e. hydroxyl radical and sulfate radical) in VUV/UV/persulfate system by means of probe compounds and chemical kinetics models. Typical micropollutants were selected as target compounds to describe the contributions of different reactive species to the degradation of micropollutants in the system. The effects of water matrix and process conditions on degradation kinetics of micropollutants were analyzed, kinetic modelling will be established to optimize parameters. The degradation pathways of micropollutants were clarified by means of mass spectrometric analysis and quantum chemical calculation. Finally, the changes and control of acute toxicity and genotoxicity by this system were studied. The project will develop a novel VUV/UV/persulfate system, which will provide theoretical support and technical reference for the potable water quality safeguards of source water containing micropollutants.

低压汞灯(LPUV)广泛应用于水消毒工艺，可以同时产生185nm真空紫外光(VUV)和254nmUVC，但其中VUV没有得到利用。本项目以提高LPUV中VUV的利用率为出发点，利用VUV产生的水合电子和氢原子与过硫酸盐反应，产生硫酸根自由基，强化污染物的去除。拟通过探针化合物和动力学模型等方法，阐明VUV/UV/过硫酸盐体系中不同活性物种（如羟基自由基、硫酸根自由基）的生成和转化规律；选取典型微污染物为研究对象，明确体系中不同活性物种对微污染物降解动力学的贡献；解析水质条件和工艺条件对微污染物降解动力学的影响，并建立降解动力学模型优化体系参数；通过质谱分析和量子化学计算等方法阐明微污染物的降解路径；最后，明确该体系处理对水的急性毒性和遗传毒性的影响规律和调控方法。研究成果可发展一种新型VUV/UV/过硫酸盐体系，为含微污染物水源水的饮用水水质安全保障提供理论指导和技术支持。

低压汞灯(LPUV)广泛应用于水处理过程，可以同时产生185 nm真空紫外光(VUV)和254 nm紫外光(UV-C)，但其中VUV没有得到有效利用。实际上，VUV可以光解水产生氧化活性物种HO•和还原活性物种氢原子(H•)、水合电子(eaq−)。本论文以提高LPUV中VUV的利用率为出发点，分别探究了体系中氧化活性物种与还原活性物种在污染物降解过程中的作用，向低压汞灯的体系中加入过硫酸盐(PDS)、氯(Cl2)和过氧化氢(H2O2)，强化污染物的去除，研究不同VUV/UV/氧化剂体系对污染物去除效率和降解机制。分别建立了VUV/UV/PDS、VUV/UV/Cl2和VUV/UV/H2O2体系自由基定量鉴定的方法，阐明了三个体系中氧化活性物种对典型微污染物的降解贡献。VUV/UV/PDS和VUV/UV/Cl2体系降解典型污染物卡马西平的主要自由基分别为SO4•–和Cl•，贡献均超过50 %；VUV/UV/H2O2中的主要自由基为HO•，贡献超过80 %，而eaq–和H•也有一定贡献，贡献之和占 ~ 15 %。同时，研究了氧化剂投量、pH和水流流速等操作条件及溶解氧、常见离子和NOM等水质参数会显著改变真空紫外体系的自由基过程。综上，本研究阐明了基于VUV的高级氧化体系中活性物种的生成转化规律及其对污染物的降解机制，研究表明基于VUV的高级氧化技术具有应用于实际水处理的潜力。