锌活化过硫酸钠氧化降解水中有机污染物效果及其机理研究

The effects of pH, temperature,concentration and specific surface area of catalysts on the oxidation degradation of organic contaminants incoluding methyl orange,nitrobenzene,carbon tetrachloride and diuron and the reaction kinetics are investigated in batch experiments. The total organic carbon(TOC), the intermediate products, the final products, pH and sulfate radicals and hydroxyl radicals are determined and Zn (ZnO) before and after the reactions are characterized by scanning electron mircoscope(SEM) in order to reveal the mechanism of the oxidation degradation of organic contaminants by persulfate activated by zinc and possible pathways for the high removal of TOC. In the column experiments, the penetrating curves of oxidation degradation of organic contaminats by micro Zn particles/persulfate systems and the effects of the heights and diameters of columns on the degradation of organic contaminants are studied. The activation of micro particles of Zn for continuous use is observed. The aim of the proposal is to provide with the important basis of the theory and references of the technology with the resultes obtained in the study for searching for the novel methods of economic, high performance and environmental benefits to the removal of organic contaminants.

通过批式试验研究溶液pH、温度、浓度以及催化剂比表面积等因素对锌活化过硫酸钠氧化降解水中有机污染物(选择甲基橙，硝基苯，四氯化炭和敌草隆为代表)的影响及其反应动力学；分析检测反应体系中总有机炭(TOC)、有机物降解中间产物、以及产物和溶液pH等，检测体系中的硫酸根?自由基和羟基自由基，并对反应前后的Zn和ZnO进行表征，揭示锌活化过硫酸钠氧化降解有机污染物的机理和高TOC去除率的可能途径；通过柱子淋滤试验研究微米级的Zn/过硫酸钠体系对降解水中有机污染物的穿透曲线以及柱径、柱高和流速等对降解效果的影响，观察催化剂Zn连续使用活化效果，最终为开发应用经济、高效和环境友好的有机污染物处理新技术提供重要的理论依据和技术参考。

有机污染物对环境的影响是当今人们十分关注的一个问题。探索经济有效的环境中有机污染降解技术十分重要和紧迫。锌(Zn)活化过硫酸钠(PS)降解水溶液中的有机污染物是一种新颖的高级氧化技术。本研究通过批式试验研究了pH、温度、反应物的初始浓度、Zn和PS的用量等因素对降解单偶氮染料甲基橙的影响及其机理。结果表明：Zn活化PS能有效地降解甲基橙。在pH = 5和25 oC条件下，用Zn活化PS降解98 mg/L的甲基橙溶液，反应3小时后溶液中的化学耗氧量(COD)和总有机碳（TOC)分别下降解了85%和58%。最佳的PS和Zn用量分别为71 mg/L和1.3 g/L。在初始pH = 5时可获得最高的甲基橙去除率。通过加入自由基淬灭剂叔丁醇（羟基自由基淬灭剂）和左旋组氨酸（广谱型自由基淬灭剂），证实了反应过程中羟基自由基和硫酸根自由基的存在，其中硫酸根自由基起主导作用，并探索了降解机理。甲基橙的降解反应分三个阶段，快速反应的第一阶段，平稳缓慢地第二阶段，以及较为快速反应的第三阶段，并且第三阶段反应符合一级反应动力学方程。.相同实验条件下研究了Zn活化PS对双偶氮染料刚果红的降解影响及其作用机理，并与单偶氮染料甲基橙的降解进行对比。结果表明，在初始pH = 5.5和25 oC下，95 mg/L刚果红溶液反应3小时后，COD和TOC分别下降解了87%和60%。最佳的PS和Zn用量分别是95 mg/L和2 g/L。在pH = 5.5时可获得最佳的刚果红去除率。降解刚果红的反应分2个阶段，第2反应阶段符合一级反应动力学方程。自由基淬灭剂同样验证了反应过程中羟基自由基和硫酸根自由基的存在，其中硫酸根自由基起主导作用，并且随着溶液pH的提高，硫酸根自由基逐渐向羟基自由基转化。.通过比较超声条件下和水浴摇床中的硝基苯降解情况，发现超声波的物理机械作用能够很好的促进硝基苯降解。在超声作用下，通过批式试验研究溶液初始pH，Zn用量以及PS浓度等因素对硝基苯降解的影响。结果发现，Zn/PS体系对硝基苯的降解效果远胜于单独Zn和单独PS体系，在温度45 oC，pH = 5.0，Zn为2 g/L，PS = 20 mg/L时，Zn/PS体系中的硝基苯几乎完全降解。最后，通过溶液中pH值、Zn2+浓度、SO42-浓度变化，TOC、COD去除率以及EPR数据分析，推测了反应体系降解硝基苯的作用机理以及