耦合矿物演化和煤焦物化特性研究煤的燃烧和成灰机制

氧/燃料燃烧是近年来公认的煤的清洁、高效利用特别是温室气体CO2减排的关键技术，并被广泛认为是极具竞争力和应用前景的常规燃煤电厂特别是现役电厂改造控制CO2 和其它污染物排放的新型先进燃烧技术。本项目拟通过研究煤粉特性和燃烧工况对煤粉燃尽行为的影响，探索高浓度CO2与焦碳表面的气化反应对煤粉燃烧的影响。基于煤焦的物理结构（孔隙、比表面积等）、化学特性（焦的反应性、焦产率），利用统计学和图形学相结合的方法，揭示氧/燃料燃烧方式下煤粉燃烧和成灰机理的中间过程。利用计算机控制扫描电镜（CCSEM）的逐粒分析技术，获取矿物质的真实非均一分布信息，结合浮沉实验方法，揭示内/外在矿物质的演化机理。通过本项目的研究，获得实际复杂燃烧体系中氧/燃料燃烧方式下煤粉燃烧特性和成灰过程规律。

本文主要针对煤粉在氧/燃料燃烧情况下，重点探索煤粉的燃尽行为、矿物质的转化行为、气化反应以及钠对焦的物理结构特点和化学反应性、Fe以及Ca对N的释放规律和迁移机制。主要研究结论如下：.(1) 在氧/燃料燃烧的初始阶段，高浓度的CO2会影响到煤焦的转化速率，并且，CO2存在所带来的气化反应会极大地改变煤焦的结构。.(2) 同氧浓度和试验温度下，氧/燃料燃烧方式下与传统空气燃烧方式下，煤粉的燃尽率相近。.(3) Char_CO2的焦产率明显要高于char_N2，这种现象对褐煤更加明显。在CO2气氛中，气化反应是一个非常重要的因素。同时，在CO2气氛下，对烟煤以及褐煤，Na-form coal的焦产率相比于H-form coal分别下降了5%和3%。比较烟煤的热解和气化过程，char_CO2的比表面积和孔隙结构明显要强于char_N2。利用热重分析焦的反应时，焦的燃烧处于动力控制区，结果表明，四种工况下的烟煤焦的反应性指数基本相等。不过，对褐煤焦，不论是H- form coal 还是 Na-form coal，char_CO2的反应性均要强于char_N2。char_CO2中较多的非机矿物(如添加的钠)以及其本身更高的表面积是引起char_CO2反应性较高的重要因素。.(4) O2/CO2气氛和O2/N2气氛下煤中的内在矿物质和外在矿物质的反应结果相同，生成的灰颗粒中的矿物质种类完全一样，并没有新的产物，但是矿物质的相对含量有轻微变化。.(5) Fe的加入会增加NO的转化率，并且随着反应的进行，其作用会极剧增加，直至其转化成比较稳定的状态，同时，在氧/燃料燃烧方式中，Fe对NO转化提高的效果更为明显。.(6) 在煤以及去除矿物质的煤的热解中，Ca都会极大影响含氮组分的分布，同时，CO2也会对这一过程中NO的形成造成影响。Ca对HCN以及NH3形成的影响取决于Ca的形式以及添加Ca的含量。大多数情况下，在Ar气氛下，Ca的加入会减少HCN以及NH3的形成，但在N2气氛下，效果却相反。在CO2气氛下，Ca的加入对HCN促进作用不是很明显。而在CO2气氛下，因为NH3会和CO2会发生反应而转化成其他形式，故没有NH3的形成，并且，随着Ca量的增加，NO的浓度极剧减少，这些现象表明Ca不仅仅会改变热解过程，亦会对气化反应有所影响。在N2和Ar气氛中，Ca的加入会增加焦N的产生。