通过局域原子结构研究非晶结构中的过渡区和自由体积

From the beginning of the 21 contrary, the dense compact cluster models of metallic glasses (MGs) have been well developed. These models consist of random distributed, dense packed clusters. Inside of the clusters, atoms have different arrangement. Regarding the MG atomic model, majority reports have been focused on the cluster itself. Free volume is one of the most important concepts in MGs, and widely used to explain its physical and mechanical properties. In addition of studying local atomic structures on free volumes, we introduced a new concept of interconnection zone, which connect clusters, is an important factor. The interconnecting zone and free volume are key factors on determining the physical and mechanical properties of the MGs, especially the glass transition phenomena and the corresponded mechanical changes. This project uses high intensity neutron or high energy synchrotron technologies to collect MG local atomic structure data, focus on studies on the interconnecting zones and free volumes. Using first principle molecular dynamic simulation quantitatively analyzes the interconnecting zones and free volumes. By further study the local atomic structures of the MGs, which will help us to further understand the MG structures, the solid to supercooled liquid transition and related mechanical property changes. This study will provide fundamental results for supporting development of MGs.

进入二十一世纪以来，密堆原子团簇模型相继诞生，此模型将非晶体合金的结构描述为密堆原子团簇的无序排列。团簇内原子有着其不同的原子排列。目前对金属玻璃原子结构的研究主要集中于对团簇内部结构的研究。自由体积是金属玻璃中的重要概念，广泛用于解释金属玻璃的物理和力学性能。申请人在研究自由体积的基础上，进一步提出了团簇间过渡区连接的概念。团簇间的过渡区和自由体积是决定金属玻璃物理及力学性能，尤其是玻璃转变及相应力学性能变化的关键。本申请项目采用先进的高强度中子散射和高能同步辐射技术获得金属玻璃的局域原子结构信息，以研究过渡区和自由体积为中心，通过第一原理分子动力学模拟计算，从定量的角度研究金属玻璃模型中的定性的过渡区和自由体积的概念。深入研究金属玻璃的局域原子结构，探索金属玻璃原子结构的秘密，进一步深入理解其固体到过冷液体转变的物理现象和相应力学性能变化的本质。为开发此类新材料奠定更为坚实的理论基础。

金属玻璃因其具有不同于晶体的结构和独特的物理机械性能而受到广泛的关注。材料宏观物理和机械性能在很大程度上取决于其结构。具体的结构模型是获得金属玻璃结构细节的关键。之前研究项目中提出的含超常紧密键对团簇的非晶结构模型对金属玻璃的一些宏观的物理现象做出了定性的解释，尤其是过冷液体转变时伴随急剧的强度降低，相应的局域剪切带变形到均匀超塑性变形的现象。本项目通过结合中子衍射以及高能同步辐射实验数据和第一性原理分子动力学以及经典分子动力学模拟数据，在上述模型的基础上，对Zr基非晶合金快速冷却过程进行了深入的研究，定量地解释了过冷液体转变时性能急剧变化的现象，并且进一步完善了该模型。研究发现，高能同步辐射实验结构数据与第一性原理分子动力学模拟得到的数据吻合地较好。Zr基非晶合金在过冷液体状态下快速冷却时，合金的径向分布函数的第一峰变得更窄更高，结构更加有序。通过分子动力学研究表明，在过冷液体转变时，原子对之间的距离增大，部分的团簇原子对转变为过渡区原子对，而同时也有过渡区原子对转变为自由体积原子对。结果是团簇原子对的数量有明显的减少，自由体积原子对有明显的增加，导致高能量不稳定的自由体积区域明显增多，最终导致强度和塑性的急剧变化。在此基础上，本项目还通过分子动力学模拟研究了成分对于Zr基非晶合金性能的影响，结果表明在ZrCuAl三元合金中，随着Zr成分的增加Cu成分的减少，会导致高配位多面体减少,二十面体结构形成更加困难，更多高能量团簇的形成，最终造成合金的玻璃形成能力和塑性降低。本项目的研究工作为金属玻璃材料的进一步开发和研究提供了有益的理论基础。