碳硅体系中新型二维狄拉克材料的理论研究

Since the experimental realization of graphene in 2004, two-dimensional(2D) materials have aroused widespread investigations due to the exotic physical properties of graphene, such as quantum Hall effect, high carrier mobility, etc., which arise from massless Dirac fermions. Among all related research topics, how to obtain stable 2D materials with excellent characteristics is of special interest. In this proposal, using the newly developed evolutionary algorithm for crystal structure prediction combined with the first-principles calculations, the project intends to intensively explore the crystal structures of 2D carbon, silicon and the binary compounds, and investigate their physical properties, aiming to obtain novel 2D Dirac materials. The main contents are as follows: (1) From elemental 2D materials to compounds: we will first study 2D elemental materials, and then extend to 2D Dirac materials made of binary compounds. (2) Effect of thickness: systematic analysis of crystal structures and electronic properties of 2D crystals, 2D multilayers and 2D monolayers will be executed, and a correlation mechanism between material dimensions and electronic properties will be established. (3) Influence of external environment: The influences of the environments, such as external strain and interaction with substrates, on the structures and electronic structures of 2D materials will be studied thoroughly. The outcomes of this project will not only enrich the understanding of 2D Dirac materials, but also can provide theoretical support for the design and application of next-generation electronic devices.

自2004年单层石墨烯(Graphene)实验上实现以来，由于其电子的无质量狄拉克费米子特性，单层石墨烯呈现出量子霍尔效应、超高载流子迁移率及很多其它新奇的物理性质，由此引起了人们对二维材料极大的研究兴趣。如何确定二维材料的稳定结构和相应的物理性质，成为研究者们关注的焦点。本申请拟运用基于演化算法的结构搜索并结合第一性原理计算的方法，以寻找新型二维狄拉克材料为出发点，系统开展对碳硅二维体系的结构预测与物性研究。内容将从以下三个方面展开：(1)单质到化合物：从碳硅单质结构搜索延伸至其二元化合物体系；(2)厚度：从二维单层到二维晶体，再拓展到二维多层，并探索非周期厚度变化影响下结构及其电子性质的演化；(3)外环境：从应力应变到衬底作用，研究外环境对新型二维狄拉克材料结构和电子结构的调控机理。该研究不仅能拓展人们对二维狄拉克材料的认识，也将为下一代狄拉克电子器件的设计和应用提供理论依据。

自2004年单层石墨烯(Graphene)实验上实现以来，由于其电子的无质量狄拉克费米子特性，单层石墨烯呈现出量子霍尔效应、超高载流子迁移率及很多其它新奇的物理性质，由此引起了人们对二维材料极大的研究兴趣。如何确定二维材料的稳定结构和相应的物理性质，成为研究者们关注的焦点。本项目运用基于演化算法的结构搜索并结合第一性原理计算的方法，系统开展对单质及其化合物二维材料的结构预测与物性研究。内容从以下三个方面展开：(1)单质到化合物：从单质结构搜索延伸至其二元化合物体系；(2)厚度：从二维单层到二维晶体，再拓展到二维多层，探索非周期厚度、特定结构设计与二维材料电子功能特性的相互关系；(3)外环境：从应力应变到衬底作用，研究外环境对新型二维材料结构和电子结构的调控机理。.通过基于变组分的二维结构搜索，在考虑了厚度影响的情况下，我们发现了一类新型的锡硫属化合物二维材料。在确定了其动力和热力学稳定性基础上，我们对其优异的热电性能进行了计算表征：获益于二维材料的量子尺寸效应和奇特的材料结构特性，新二维结构相的电学性能优异，载流子迁移率可以达到5×1012 cm−2。而且在300-900K的温度区间内，热电品质因子可以达到较高的预测值：SnS (1.19-3.18) 、SnSe (0.93-2.51)和SnTe (0.96-3.81)。另外，我们还系统研究了一种自然界存在的层状有机材料Cu-BHT作为双曲材料的可行性，通过介电函数的计算分析确定了其对应于从近红外（~1.4um）到可见光（~750nm）的宽幅变化的双曲频率窗口。在进一步考虑了外环境的影响下，我们实现了对其双曲频率窗口的有效调控。上述针对新型二维材料的计算发现与物性探索，为将来它们的实验研究和器件应用等提供了重要指导。