碳化硅高温应力氧化机理的反应分子动力学研究及GPU并行化

As applications of SiC (Silicon Carbide) materials in harsh environment increase, the high-temperature oxidation of SiC has become an important issue which need to be understood. Because the high-temperature environment and microstructure evolution have been involved, both of the physical tests and observation techniques are limited. Therefore, utilizing a reasonable micro-scale simulation method turns to be the key point. Facing such challenges, the present proposal devotes to establish a GPU-enabled ReaxFF (Reactive Force Field) molecular dynamics system on LAMMPS (Large-scale Atomic/Molecular Massively Parallel Simulator), and to perform the simulations of surface oxidation of SiC at various temperatures in the range of 1000 K to 4000 K. In addition, in the investigation of the effects of stress or/and temperature, oxidation of stressed SiC will be taken into account, and the chemical reaction process involving bond-breaking and bond-forming as well as subsequent oxide structure are to be studied. The work aims at building a GPU implementation framework for ReaxFF reactive MD and providing a mechanism on high-temperature or/and stressed oxidation failure of SiC, which can be significant for the development of related theory and engineering applications.

随着碳化硅材料在严酷环境中应用优势的日益凸显，其高温氧化机制成为急需探究的一大问题。由于氧化反应涉及高温环境和微观结构变化，实验条件和观测手段均受限，借助于合理可行的微观模拟方法成为解决问题的关键。针对碳化硅氧化的复杂性，本项目致力于借助ReaxFF（Reactive Force Field）反应分子动力学，基于LAMMPS（Large-scale Atomic/Molecular Massively Parallel Simulator），搭建GPU并行的ReaxFF程序，对碳化硅表面在1000 K-4000 K之间一系列温度下的氧化进行模拟。进一步施加应力，考察应力的影响以及高温与应力耦合的影响，揭示分子断键成键的化学反应过程及氧化层的微观结构。旨在建立GPU并行的反应分子动力学平台，阐释碳化硅材料高温应力氧化失效的机理，为相关理论和工程应用给予指导。

碳化硅及相关材料在电子、能源以及航天航空等领域均得到了广泛的关注和应用。在高温、高压、富氧等复杂环境需求下，材料的氧化失效成为阻碍其发展的一大瓶颈问题。由于氧化反应涉及高温环境和微观结构演化，实验条件和观测手段有限，发展合理有效的微观模拟方法是解决问题的关键之一。.本项目利用ReaxFF（Reactive Force Field）反应分子动力学，对半导体材料初期氧化过程进行了系统的模拟，揭示了复杂环境耦合下氧化反应初期的现象和机理，并初步探索了GPU大规模并行计算方法，为氧化失效模式提供预测方法，为耐高温抗氧化器件和涂层设计给予支撑，具有重要的学术意义和工程价值。.1.首先针对碳化硅高温氧化过程进行了模拟，计算得到四个极性面的氧化活化能，对比发现，3C型在众多晶型中氧化活化能最低，其中，相比Si面，C面抗氧化性能较差，对比不同晶向，[111]晶向的抗氧化性能较差。根据模拟结果，提出了氧化的极性面效应和晶体构型效应。.2.通过考察不同温度下氧原子吸附数量和表面压力分布情况，发现氧原子进入固体导致了表面压应力的积累，从而阻滞了后续氧原子的传输，呈现自限型氧化。当温度升高时，热效应促使氧原子向更深处传输，释放了部分表面压应力，氧化膜厚度和氧化速率均得以提高。据此，提出了自限型氧化的压应力阻塞与热激活竞争机制。.3.在此基础上，对晶体分别施加不同数值的等双轴拉压，实现了应力氧化的模拟。通过追踪不同应力状态和温度下氧气随时间的消耗量，分析了拉压加载下氧原子传输方式的差异，提出了力-化学耦合模型。.4.考虑到工程实际中材料表面的不完整性，考察了表面形貌对氧化行为的影响机理，针对含有不同角度的凸凹尖角模型，建立了表面纳米沟槽形状-温度-氧化膜构型的关系。