低阶煤提质过程中重金属元素迁移释放机制研究

The low rank coal reserves are abundant in China, and the upgrading of low rank coal is an important way for its efficient and clean utilization. To solve the problem of release of heavy metal elements during low rank coal upgrading process, the project firstly separates low rank coal into different components (including single minerals and organic components) to investigate the migration and release behavior of heavy metals in raw coal and single-component-coal during pyrolysis process. Then, the synergy effects between mineral transformation/organic matter cracking and the release behavior of heavy metals is studied by Online High Temperature X-ray Diffraction and thermodynamic simulation calculations FactSage. Finally, the occurrence mode of heavy metals in low rank coal is determined and the kinetic model of heavy metals release during upgrading process is established to reveal the migration and release mechanism of heavy metals during low rank coal upgrading process. This project can provide a theoretical basis for realizing the directional regulation of heavy metals and bring positive economic, social and environmental benefits in the comprehensive utilization of coal.

我国低阶煤储量丰富，低阶煤提质是其高效洁净利用的重要方式。针对目前低阶煤提质过程中重金属元素的释放问题，本项目首先将低阶煤分离成不同组分（包括单矿物质及有机质组分），研究重金属元素在不同组分煤样热解提质过程中的释放行为。其次，通过高温在线X射线衍射与FactSage热力学模拟计算，阐明低阶煤提质过程中矿物质转化及有机质裂解与重金属释放行为之间的协同作用。最终确定重金属元素在煤中的赋存形式，建立重金属元素在低阶煤提质过程中的迁移转化模型，从而全面揭示重金属元素在低阶煤热解提质过程中的迁移释放机制。本项目可为实现重金属元素的定向调控提供理论基础，在煤炭综合利用方面带来积极的经济、社会以及环境效益。

煤中重金属一直是煤热转化的重要研究部分。近年来，随着人们环保意识的提高，煤热解中重金属的迁移释放也得到了广泛重视。为了考察低阶煤中重金属在热解过程中的迁移释放规律，本文采用山西高阶煤（SX）和乌兰察布低阶煤(WLCB)在卧式管式热解炉中进行实验，结合FactSage热力学模拟计算，研究重金属在煤中的赋存状态及其在热解过程中的迁移规律。结果表明，不同煤中重金属的释放规律存在较大差异，且释放率随热解终温的升高不断增加；As、Cd元素的热稳定差，受热易分解，而Cr和Pb则更倾向于在半焦中富集，其中镉元素受温度影响最大，铬元素反之；煤阶对重金属的释放影响不大，重金属的赋存状态对其释放起关键作用。碳酸盐态、硅铝酸盐态和二硫化物态是重金属的主要赋存形态，其次是有机态，水溶态和离子交换态最低；不稳定有机结合态重金属在500℃就可以挥发，硅铝酸盐结合态重金属热稳定性极强，到800℃时释放率才有明显变化，且煤中部分硅铝酸盐、碳酸盐对重金属有吸附作用，抑制其释放。此外，利用热力学软件FactSage对重金属释放进行模拟计算，其结果与实验结果基本相符。最后建立了重金属元素在低阶煤热解提质中的迁移释放模型，为有效控制重金属元素在低阶煤转化及利用时的排放提供理论依据。