多孔石墨烯纳滤膜可控制备及其铀分离性能研究

In order to decrease the negative effect of fast consuming the limited fossil resources, China is making great effort on developing and utilizing the new energy—nuclear energy. Because the poor uranium ore reserve and its unbalanced distribution in our country cannot meet the requirement of massive nuclear power developing, people begin to obtain uranium from sea water or slat lake as a supplement or substitution of traditional uranium resources. Nanofiltration membrane is thought as an effective way to achieve the uranium separation and enrichment from solution because of its excellent ion separation properties. In this project, by constructing graphene/polymembrane nanofiltration initial structure, assisting with heavy ion irradiation and asymmetric etching technologies, the porous graphene nanofiltration membrane with large scale, unique pore diameter in nanofiltration layer and straight-pore in base-layer , can be prepared and the corresponding uranium separation properties will also be investigated. The uranium selectivity of porous graphene nanofiltration membrane will be optimized not only by using the size confinement effect of the graphene nanopore , but also by varying the electric potential of graphene nanofiltraion layer and graphene nanopore. Finally, the optimized technic will be confirmed after systematic studying the influence of the structure of graphene nanofiltration membrane, the electric potential of graphene, the external conditions and solution itself on uranium separation efficiency.

为减少有限化石资源的大量消耗所带来的负面效应，我国正在大力开发与利用新型能源—核能。由于我国陆地铀资源储量少以及位置分布不平衡，难以满足我国大规模发展核电的需要，人们开始寻求从海水或盐湖卤水中提取铀作为传统矿石类铀资源的补充或替代，纳滤膜则由于其良好的离子分离特性而被认为是实现水溶液中铀分离和提取的有效途径。本项目通过构建石墨烯/聚合物纳滤膜初始结构，借助重离子辐照和非对称化学蚀刻技术，制备出大面积、纳滤层孔径均匀、微孔基层孔道直通的多孔石墨烯纳滤膜并研究其铀分离特性。该项目不仅利用石墨烯纳米孔的尺寸限域特性，还将充分发挥石墨烯良好的导电性，通过改变石墨烯纳滤层和纳米孔表面电势进一步优化其铀离子选择特性。最后，通过系统研究石墨烯纳滤膜结构、石墨烯表面电势、外加条件及溶液体系对石墨烯纳滤膜铀分离效果的影响，给出利用石墨烯纳滤膜开展海水提铀的最佳工艺。

为满足我国经济持续发展的能源需求和实现双碳目标，我国近年来在大力提倡发展新能源。其中，核能作为一种成熟的清洁能源被越来越重视，然而发展核能所需要的铀资源在我国储量少且分布不平衡，难以满足我国大规模发展核电的需要。因此，从海水中抽取铀资源将作为传统矿石类铀资源的补充或替代。本项目通过不同的制膜方法构建石墨烯/聚合物纳滤膜结构，其中包括旋涂、抽滤和压滤等方法。通过项目的实施，系统研究了所制备的氧化石墨烯膜对离子分离和传输的影响，明确了石墨烯/聚合物复合结构具有阳离子选择性增强作用，不仅使其整流系数高达200，还可以在较宽的pH范围内工作；此外，通过对抽滤制成的氧化石墨烯膜的铀富集实验，证实经过交联的氧化石墨烯膜具有良好的铀酰根离子富集能力，对铀的截留率可达90%以上，而对其它阳离子则具有较低的截留率，以上数据均为石墨烯/聚合物纳滤膜用于海水提铀提供了翔实的实验数据。此外，研究还表明，利用高能重离子辐照技术可以在石墨烯上制备出亚纳米级的孔洞，并借助于石墨烯的导电性质，在其上制备金属门控电极，可以实现门控电压调控下的离子输运研究，为多参数调控石墨烯纳滤膜提供了依据。通过该项目的实施，不仅证实氧化石墨烯膜具有良好的阳离子输运能力，通过交联并调控其层间距，可以实现铀离子的有效截留，而且明确高能重离子同样可以在石墨烯上产生亚纳米孔洞，在实际应用中可以进一步增加石墨烯纳滤膜水通量和离子分离能力。