核设施退役场址中铀的种态与生物有效性研究

Uranium,as a very important nuclear energy material,can contaminate the nuclear facilities’ surrounding environment in the uranium cycle process, such as mining,concentrating, purifing, and spent fuel disposal.Therefore it is very important to study the migration character in the food chain for protecting the health of human close to the nuclear facilities.The aim of the application is to elaborate the relation between the structuer, speciation, and bioavailability of uranium by studying the absorption mechanisim,species and plant accumulation character.The research contents include:(1)the absorption characters and conformation of uranium on site soil by batch test and spectrum analysis;(2)the uranium speciation and the environmental effect on the speciation;(3)the plant accumulation character by pot test in greenhouse and the relationship between the speciation and availability;(4)the mechanisim of enhancing uranium accumulation by some little molecule organic acids. Our research results will benefit the uranium migration prediction, the uranium radiation dose assessment and the optimization for phytoremediation by uranium.

铀是重要的核能材料，铀燃料循环各环节（矿冶、浓缩、纯化、燃料加工及后处理等）均不可避免对设施周围环境造成污染，加强污染场址中铀在食物链中的转移特征研究对于保障周围公众健康具有十分重要的意义。申请项目拟通过对某核设施退役场址土壤中铀的吸附特征、化学形态和植物吸收过程研究，阐明铀在土壤环境中的结构-形态-植物利用效率之间的关系。研究内容包括：（1）采用批实验研究不同环境条件下土壤吸附铀行为和种态结构特征；（2）采用连续提取法研究各种环境因子对铀在土壤赋存形态的影响；（3）采用室内盆栽实验研究植物对铀的吸附特征，构建形态与有效性之间的关系；（4）小分子有机酸增强植物富集机理。研究成果为铀迁移特征预测、铀污染环境公众剂量评价及铀污染土壤植物修复提供科学依据。

准确评价核设施退役场址中残留放射性核素的环境危害是制定退役场址放射性核素残留限值的依据。本课题选择西南地区某已完成退役的某场址为研究对象，将场址土壤中铀的吸附、迁移和植物富集这三个密切相关的环境行为结合起来研究，评估场址土壤中铀的生物有效性。. 通过研究，本项目主要得到以下结论：（1）该退役场址土壤对U(VI)具有比较强烈的吸附作用，吸附能较快达到平衡。pH、固液比、离子强度、阴离子、HA、U(VI)初始浓度等因素对U(VI)在土壤上的吸附影响明显；（2）在植物种植、添加柠檬酸等人工条件下，可以用形态分析方法表征土壤中铀的生物有效性；（3）场址土壤对铀的迁移具有极强的滞留性能。HA在退役场址土壤中对U(Ⅵ)表现为促进作用，并与HA-U的形成量有一定的关系。加入凹凸棒胶体能加快部分U(Ⅵ)的迁移速度；（4）体系的pH值、阴阳离子和添加小分子有机酸对铀的富集效率有较大的影响。对于铀污染土壤，pH值和阴离子含量不易调控，添加小分子有机酸可以有效促进植物对铀的富集。（5）柠檬酸、苹果酸、甘氨酸和EDTA能在一定程度上促进芥菜对U(Ⅵ)的富集，小分子有机酸能显著提高土壤中U(Ⅵ)的自由态和碳酸盐结合态的含量，是小分子酸增强芥菜富集U(Ⅵ)的主要原因。. 本课题的创新点主要体现在：（1）首次将铀在土壤介质中的吸附、迁移与植物富集作为统一的体系加以研究，从铀赋存形态的角度较为全面地揭示了土壤中铀的吸附、迁移与生物有效性之间的内在联系；（2）首次研究退役场址土壤中U(VI)的迁移特征，并获得了HA和凹凸棒胶体U(VI)的影响特征。（3）获得了小分子有机酸强化铀富集特征并从机理上进行了解释。. 研究结果不仅对核设施退役场址土壤中残留放射性核素的环境影响评价和残留限值的制定具有重要的指导意义，也可为场址治理方法的选择与研究提供参考。